磁性载银滤料性能表征及吸附痕量Hg~0再生过程的热力学与动力学分析

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汞是一种具有强挥发性、生物富集性及环境持久性的剧毒污染物,煤的燃烧是人为汞排放的主要来源,选择经济、高效的吸附燃煤烟气中痕量Hg~0的材料具有重要意义。活性炭喷射(ACI)脱汞技术较为成熟,但由于脱除成本高使用受到限制。因此,本文将吸附剂脱除技术及现有的除尘设备进行结合,利用袋式除尘器除尘脱汞一体化效果优于静电除尘器的特点,考察袋式除尘器中五种常用滤料:华博特(HBT)滤料、聚四氟乙烯(PTFE)滤料、聚苯硫醚(PPS)滤料、氟美斯(FMS)滤料、芳纶(PSA)滤料,对燃煤烟气中痕量Hg~0的脱除效果;为降低脱汞成本,制作了可再生磁性载银滤料,进行表征分析,并研究其对燃煤烟气中痕量Hg~0的脱除效果;通过Langmuir以及Freundlich模型拟合磁性载银滤料的吸附等温线,并对吸附-再生前后的磁性载银滤料进行动力学分析。本文首先采用20%HCl对华博特(HBT)滤料、聚四氟乙烯(PTFE)滤料、聚苯硫醚(PPS)滤料、氟美斯(FMS)滤料、芳纶(PSA)滤料进行预处理,利用共沉淀法制备磁性滤料,定容法配制硝酸银溶液,浸渍法制得五种磁性载银滤料(MagF-Ag0),进行不同方式的性能表征。结果表明:通过扫描电镜(SEM)表征分析,表明滤料对Hg~0的脱除效果跟表面微观结构有关;通过红外光谱(ATR-FTIR)分析,表明磁性载银hbt滤料表面存在有利于吸附hg0的具有强氧化性的含氧官能团,如c=o、c-o及-sh等;通过x射线(xrd)表征,表明磁性载银滤料中含有fe3o4和ag的特征峰,且结晶度较好;通过xrf定性半定量分析可知,磁性载银hbt滤料中含碳元素30.43%,含氧元素15.77%,含fe元素6.83%,含ag元素5.97%,证明磁性载银成功。在对滤料成功载银的基础上,考察了五种滤料及五种磁性载银滤料对模拟烟气中痕量hg0的脱除效果,并探讨吸附反应温度、hg0入口浓度和烟气组分对模拟烟气中痕量hg0的脱除效果的影响。结果表明:五种滤料中hbt滤料的脱汞效率最高,初始吸附效率为44.31%,磁性载银hbt滤料的脱汞效率最高,初始吸附效率为84.97%;磁性载银hbt滤料对hg0的脱除效率,随着烟气温度的升高先升高后降低,随着hg0入口浓度的变化,呈现出不规律的变化;hcl、no、o2的存在促进磁性载银hbt滤料对hg0的吸附,so2的存在对hg0的吸附有抑制作用。此外,本文研究了在n2氛围下,脱汞效率最高的磁性载银hbt滤料的再生性能,考察再生温度和再生次数对吸附hg0效率的影响;通过langmuir模型拟合五种磁性载银滤料的吸附等温线,采用langmuir及freundlich模型对吸附量最大的磁性载银hbt滤料,进行吸附等温线拟合;并利用动力学模型研究吸附-再生前后的磁性载银hbt滤料吸附hg0的动力学特征。结果表明:再生后的磁性载银hbt滤料的脱汞效率降低,当再生温度分别为160℃、240℃及300℃时,随着再生温度的升高,吸附效率升高;随着循环次数的增加,吸附效率先略微升高又降低;Langmuir对五种磁性载银滤料吸附Hg~0的过程均具有较高的相关性,Langmuir吸附模型相对于Freundlich吸附模型能更好的描述磁性载银HBT滤料对Hg~0的吸附过程;准二级动力学模型能更好的描述磁性载银HBT滤料初次吸附-再生对Hg~0的吸附过程;准一级动力学模型能更好的描述磁性载银HBT滤料经过五次吸附-再生对Hg~0的吸附过程。
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