【摘 要】
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饮用水的安全是人类生活质量的基本保障,目前多采用氯化或氯胺化消毒来预防水致疾病的传播,保证饮用水的水质安全。氨基酸在水体中广泛存在,在饮用水消毒过程中会与消毒剂作
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饮用水的安全是人类生活质量的基本保障,目前多采用氯化或氯胺化消毒来预防水致疾病的传播,保证饮用水的水质安全。氨基酸在水体中广泛存在,在饮用水消毒过程中会与消毒剂作用,尤其是芳香族氨基酸较易与消毒剂发生亲电取代和氧化等反应,产生大量复杂的可能危害人类健康的消毒副产物。因此,对芳香族氨基酸生成的消毒副产物进行研究具有重要意义。本文选择芳香族氨基酸-色氨酸为前体化合物,以超高效液相色谱-四极杆串联飞行时间质谱(UHPLC-Q-TOF HRMS)和超高效液相色谱-三重四级杆质谱联用仪(UHPLC-QQQ MS)为手段,研究了色氨酸氯化和氯胺化消毒过程中产生的消毒副产物及色氨酸氯胺化消毒过程的反应动力学。1、建立了色氨酸消毒反应液的UHPLC-Q-TOF HRMS的分析方法,在优化的仪器条件下发现了15种氯化消毒副产物,通过精确分子量和二级质谱碎片进一步推断了各消毒副产物的结构。这些氯化消毒副产物是结构中均含有色氨酸侧链的典型结构单元吲哚环的醛类、醇类、2-酮基吲哚类、氯代物及二羟基取代色氨酸等。在确定各氯化消毒副产物结构的基础上,进一步研究了它们的含量在色氨酸与次氯酸钠不同摩尔比消毒反应体系中随时间的变化趋势。2、在同样的UHPLC-Q-TOF HRMS分析条件下发现并推断了16种色氨酸氯胺化消毒副产物结构,它们同样是结构中含有吲哚环的酰胺类、醛类、羧酸类、腙类、腈类、醇类、2-羟基吲哚类、氯代物等和其它结构较为复杂的化合物;通过与标准物对照确定其中两种为吲哚-3-甲醛和3-吲哚乙酰胺。在此基础上进一步研究了各氯胺化消毒副产物在色氨酸与氯胺不同摩尔比消毒反应体系中随时间的变化趋势。3、建立并优化了色氨酸的UHPLC-QQQ MS定量分析方法,在此基础上测定了反应温度为40℃、31℃、22℃、13℃、4℃时色氨酸氯胺化消毒过程的准一级反应动力学常数,并利用阿伦尼乌斯方程计算出色氨酸氯胺化消毒反应活化能为66.410 k J/mol。本论文丰富了以氨基酸为前体化合物的消毒副产物研究,并为氨基酸类似物的相关研究提供了思路和方法。
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