稀土掺杂CaS近红外二区荧光纳米探针:控制合成、光学性能及其生物应用

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本论文主要研究了稀土掺杂CaS近红外二区荧光纳米标记材料的控制合成、光学性能及其在疾病标志物体外检测方面的应用。主要研究内容如下:首先,我们发展了一种独特的高温共沉淀方法制备出单分散、形貌粒径可控且兼具高效发光的稀土掺杂CaS纳米晶。该方法操作简单,通过改变溶剂配比即可制备出不同粒径(10 nm、15 nm、20 nm和26 nm)的CaS:Ln3+(Ln=Ce;Ce/Er;Ce/Nd)纳米晶;X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)表征表明所制备的CaS:Ln3+纳米晶为纯立方相结构且具有良好的晶化。其次,我们采用荧光光谱、荧光寿命、荧光量子产率等测试手段对Ce3+单掺、Ce3+/Er3+和Ce3+/Nd3+共掺CaS纳米晶的光学性能展开了系统研究,揭示了纳米晶尺寸、形貌和掺杂离子浓度对发光性能和能量传递效率的影响;通过Ce3+离子的高效敏化,实现了蓝光发光二极管(LED)激发下Er3+和Nd3+的高效近红外二区(NIR-II)发光,其最高荧光量子产率分别达到9.3%和7.7%。最后,我们通过配体吸附的方法在纳米晶表面修饰两亲性磷脂高分子(Lipo,DSPE-PEG-NH2),使其具有良好的水溶性和生物相容性,并将Lipo修饰的CaS:Ce/Er纳米晶用于人体血清疾病标志物黄嘌呤的高灵敏特异性性体外检测,检测限达到32nM;进一步地,通过模拟血清样品抗干扰实验、变异系数以及回收率测定等验证了该检测方法的特异性、精确度和可靠性。这些结果表明我们研制的蓝光LED激发的CaS:Ce/Er近红外二区荧光纳米标记材料在生物分析和临床诊断等领域具有良好的应用前景。
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