太阳光驱动热催化水煤气变换制氢和甲苯燃烧的研究与应用

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近年来,经济快速发展,化石燃料大量燃烧,加大了环境负荷,解决环境问题迫在眉睫。其中开发绿色能源代替化石能源和降解环境污染成为目前解决环境问题的两种主流方式。太阳能是一种绿色,可持续的能源。人类生活中80%的活动通过催化反应进行,因此通过太阳光驱动催化解决环境问题是一种可行,经济的方式。太阳光驱动催化方式主要包括光催化、光电催化、光热催化等,然而光催化和光电催化效率太低,光热催化需要高密度的光源驱动或者辅助加热,不适宜大规模应用。因此,在太阳光下实现催化是非常有意义的。本课题组创造性的提出光驱动热催化的概念,并开发出新型光热装置,将阳光充分转化为热能,使装置温度加热到催化所需温度。基于此,本文开发了高效催化剂与新型光热装置结合进行太阳光驱动热催化,选用有望代替化石燃料的氢气,以及环境污染中典型的挥发性有机物甲苯,探索了新型光热系统在产氢领域和降解甲苯的应用。本文的主要研究内容如下:1.通过发现特定厚度铬膜可以高效吸收太阳光、低效吸收红外光,揭示了光谱选择吸收的特性。构建了一种基于铬膜的新型光热装置,高效吸收太阳光,将太阳光转化为热能,并通过光谱选择降低热辐射,实现了热能局域化,在1 k W m-2强度太阳光照射下,新型光热装置可以将催化剂加热到299℃。2.通过硼酸辅助共沉淀法大批量制备了二维CuZnAl纳米片,用于水煤气反应制氢的研究。进一步,2D CuZnAl催化剂结合新型光热装置,在1 k W m-2强度太阳光照射下可将其加热到299℃,水煤气反应制氢速率达到192.33 mmol g-1h-1,是1 k W m-2强度太阳光照射驱动水煤气变换反应记录的402倍。此外,该系统被放大到工业规模,辐照面积为4.2 m2,春季白天仅靠室外阳光驱动的水煤气反应就能产生6.60 m3的氢气,并借助温室农业实现了CO2的零排放。3.通过水热法制备了Cu-CeO2催化剂,用于甲苯的催化燃烧的研究。Cu-CeO2催化剂在245℃下完全燃烧1000 ppm的甲苯,具有较高的催化活性,无二次污染。更重要的是,Cu-CeO2催化剂结合新型光热装置,在1 k W m-2强度太阳光照射下温度达到299℃,甲苯燃烧反应的产率为21.93 mmol g-1h-1。4.通过PVP辅助喷雾干燥法合成了Cu-CeO2微球催化剂,用于甲苯的催化燃烧的研究。解决了水热法制备的Cu-CeO2催化剂不能规模化生产等缺点。进一步,Cu-CeO2微球结合新型光热装置,在1 k W m-2强度太阳光照射下温度达到299℃,甲苯燃烧反应的产率为59.82 mmol g-1h-1,是Cu-CeO2催化剂的2.8倍,更是太阳光驱动甲苯燃烧记录的150倍。并对这种新系统进行了工业示范,该系统在冬季白天1 m2的室外阳光照射下,能够完全处理22.2 m3h-1的甲苯浓度为1~10000 ppm的废气,显示出工业应用的潜力。
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