自蔓延高温合成过程非线性动力学行为的研究

来源 :桂林工学院 桂林理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mayf014
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自蔓延高温合成(SHS)技术作为一种新的材料制备技术在二十世纪末以来受到了世界各国科学家的关注,但是由于SHS的反应过程非常快速而其反应机理又非常复杂,特别是在其反应动力学机理还不太清楚的情况下许多SHS现象难以理解,从而给如何控制该过程和进行材料设计造成困难为了改变这种理论研究严重滞后实验研究的现状,开展这一技术的基础理论研究具有重要的意义。 本文在分析SHS过程中热力学体系特征的基础上,对TiC-xFe体系SHS中自组织现象进行了非平衡热力学分析。认为开放体系中负熵流为自组织提供了必要的条件,而体系中强烈的非线性耦合使其得以实现。 在介绍了自蔓延高温合成技术工艺特点的基础上,系统地研究了Ti-C-Fe和Ni-Si体系原料特征和初始条件对SHS过程的影响研究表明,体系中Fe含量增加,使燃烧温度下降,燃烧波速度先增加后减小,在Fe含量为15%时出现极大值;随后Si含量的增加,燃烧波速度和燃烧温度都呈增大趋势,螺旋燃烧波频率迅速增大,螺距逐渐减小,在Si含量为26%时出现一极值,呈相反趋势。随着预热温度的升高,燃烧波速度增加,燃烧波频率提高,螺距逐渐减小,从非稳态燃烧模式过渡到稳定燃烧模式时,燃烧波速度燃烧波频率和螺距发生突变。随着样品直径的增大,燃烧波速度与燃烧波频率增大显著,螺距逐渐减小。样品直径的增大有利于热量的聚积过程,样品直径越小,热量越易散失。原料粒度影响燃烧反应过程,随着粒度增大,燃烧温度及燃烧波速度降低。 在建立SHS过程燃烧动力学基本模型的基础上,对燃烧波特征进行非线性动力学分柝。采用向后有限差分近似方程和中心有限差分近似方程来数值计算和模拟SHS过程中燃烧波特征及其变化规律。对SHS体系一维燃烧波的非线性动力学特征进行数值计算,得出了燃烧温度和燃烧波速度随参数条件的改变而发生有序而复杂变化的特征,当体系参数条件为适当值时,体系中出现周期双周期振荡甚至混沌燃烧等耗散结构探讨了SHS过程中自组织结构及其变化的非线性动力学机理,提出了在自蔓延高温合成过程中存在着两种非线性关系,它们之间的相互作用导致了自蔓延高温合成过程非线性非平衡结构的形成。 研究了不同条件下SHS产物的结构,稳态燃烧温度高,反应进行较彻底,而非稳态燃烧产物中有少部分中间过渡相;稳态燃烧产物颗粒细,非稳态燃烧产物颗粒较粗。如果控制初始条件得当,能得到所需物相和显微形貌的材料。
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