【摘 要】
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Pd/zeolite能够在低温吸附NOx,并在排气温度达到下游催化剂的起燃温度时再将其脱附掉,有潜力解决低温NOx排放问题。汽车尾气中其他气体（CO、HC、H2O）对Pd/zeolite的NOx吸脱附性能有很大影响,但目前对HC影响的研究不够深入,本文主要探索C3H6参与下Pd/zeolite的载体选择以及NOx吸脱附机理。采用等体积浸渍法合成Pd/SSZ-13、Pd/ZSM-5和Pd/Beta,
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Pd/zeolite能够在低温吸附NOx,并在排气温度达到下游催化剂的起燃温度时再将其脱附掉,有潜力解决低温NOx排放问题。汽车尾气中其他气体（CO、HC、H2O）对Pd/zeolite的NOx吸脱附性能有很大影响,但目前对HC影响的研究不够深入,本文主要探索C3H6参与下Pd/zeolite的载体选择以及NOx吸脱附机理。采用等体积浸渍法合成Pd/SSZ-13、Pd/ZSM-5和Pd/Beta,并考察了它们的水热稳定性、Pd物种分散情况和C3H6存在时的NO吸附能力。结果表明,以Beta和SSZ-13为载体的催化剂的水热稳定性较好;相比于SSZ-13,大孔径的Beta更有利于Pd物种的分散,以Beta为载体的催化剂具有更大的低温NOx吸附效率。因此,Beta是三种分子筛中最合适的载体材料。以Pd/Beta为研究对象,通过瞬态NOx吸脱附实验、傅里叶变换红外（FTIR）实验以及密度泛函理论（DFT）计算,探究尾气中C3H6对Pd/Beta吸脱附NOx性能的影响。结果表明,C3H6的引入促进更多NOx吸附位点的生成,增加了表面吸附物种——Pd+-NO,因此增加了Pd/Beta的NOx吸附量;同时C3H6与Pd+-NO反应生成含羰基的中间体Pd-NC3H6O,这种中间体对Pd+-NO的庇护作用提高了Pd/Beta的NOx脱附温度。因此,C3H6的引入促进了Pd/Beta的NOx吸脱附性能。通过本文的研究,可以进一步了解C3H6对Pd/zeolite吸脱附NOx性能的影响,并为Pd/zeolite在实际柴油车尾气中的NOx吸脱附机理研究提供理论依据。
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