【摘 要】
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小孔菱沸石型分子筛（如Cu/SAPO-34、Cu/SSZ-13）由于具有良好的NH3-SCR反应活性、水热稳定性而受到广泛关注,但由于其孔道较窄、晶体颗粒较大,在反应中可能导致较强的晶内扩散限
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小孔菱沸石型分子筛（如Cu/SAPO-34、Cu/SSZ-13）由于具有良好的NH3-SCR反应活性、水热稳定性而受到广泛关注,但由于其孔道较窄、晶体颗粒较大,在反应中可能导致较强的晶内扩散限制,从而影响活性位的确定和本征反应动力学等基础研究。本文采用原位合成方法制备了一系列不同粒径（1-9μm）Cu/SAPO-34催化剂,各样品具有相同的活性Cu含量,考察晶内扩散对NH3-SCR反应的影响。通过ICP-AES、XRF分析不同粒径Cu/SAPO-34催化剂的元素组成;通过SEM、XRD、BET考察催化剂的形貌和晶体结构;通过H2-TPR和NH3-TPD考察了各样品上不同Cu物种的分布以及表面酸性。最后在排除内外扩散的基础上进行动力学测试,对比不同粒径Cu/SAPO-34催化剂的NH3-SCR反应速率。研究表明,不同粒径Cu/SAPO-34催化剂具有相近的表面化学性质,确保了本征化学反应相同。动力学测试表明,不同粒径样品的NH3-SCR表观反应速率相近,表观活化能（44.8 kJ/mol）和单位活性Cu位上的转化频率相同。研究结果证实,在一定反应条件下（25 mg催化剂,1500 m L/min流量,500 ppm NO,500 ppm NH3,5%O2,N2作为平衡气,反应温度150-225 oC）膜扩散和晶内扩散对Cu/SAPO-34催化剂上的NH3-SCR反应没有影响。本研究为评估扩散影响程度、对比Cu基NH3-SCR催化剂的不同活性结果提供了直观、可行的方法。
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