【摘 要】
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化学结构对聚氨酯（PU）的水解稳定性有很大影响。一般来说,聚酯型聚氨酯由于酯基不耐水解,即使低温下也会发生水解产生醇和羧酸,而羧酸可进一步催化酯的水解,从而产生自催化效应。本论文探索了一种克服上述问题的策略,选用疏水软段和扩链剂,通过合理的分子设计,制备出耐酸碱、抗老化的自修复聚氨酯弹性体。利用贻贝仿生技术,合成了具有高粘接强度的胶粘剂。通过一系列表征手段,探究了材料的分子结构、微观聚集态及自修复
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化学结构对聚氨酯（PU）的水解稳定性有很大影响。一般来说,聚酯型聚氨酯由于酯基不耐水解,即使低温下也会发生水解产生醇和羧酸,而羧酸可进一步催化酯的水解,从而产生自催化效应。本论文探索了一种克服上述问题的策略,选用疏水软段和扩链剂,通过合理的分子设计,制备出耐酸碱、抗老化的自修复聚氨酯弹性体。利用贻贝仿生技术,合成了具有高粘接强度的胶粘剂。通过一系列表征手段,探究了材料的分子结构、微观聚集态及自修复性能的内部机制,并对所制备材料进行了一系列的性能测试。具体工作如下:（1）受贻贝的界面粘附作用启发,采用聚乙烯亚胺（PEI）和3,4-二羟基苯甲醛（DBA）合成了一种环保、水性、强粘附的胶粘剂（PDs）。通过设计不同的投料比例,可有效调控对钢板、铝板和环氧基材的粘接强度。结果表明,投料比例为6:1时,PD-6胶粘剂的粘接强度最好。研究表明,铝板基材的粘接性能是优于钢板和环氧基材的,并且加热时间越长,PD-6胶粘剂的粘接性能越好,48h后,铝板基材粘接强度达到了 4.12±0.27MPa。PDs胶粘剂合成路线和工艺简单,经济高效,无毒,因此是一种有前途、多功能的胶粘剂。（2）为了获得具有自修复作用的材料,开发了一种受贻贝启发的具有强粘附作用的自修复聚氨酯。采用3,4-二羟基苯甲醛（DBA）和丝氨醇反应,制备出含有儿茶酚基团的扩链剂。由于儿茶酚基团和动态氢键的综合作用,该材料表现出较高的拉伸强度和粘附性能,在60℃下修复效率达到93.1±4.1%,而且能够粘附于多种基材,对环氧树脂的剪切强度可达2.96±0.14 MPa。由于采用氢化端羟基聚丁二烯（HHPB）作为软段,弹性体表现出优异的耐水解性能,粘接好的各种基材在水中浸泡三天后,仍表现出优异的粘附强度,这赋予了该材料在恶劣环境下防水、耐腐蚀等功能,拓宽了其潜在的应用范围。（3）自修复PU由于活性动态键而面临老化的风险,我们研发了一种新的策略,利用氢化端羟基聚丁二烯（HHPB）的疏水性和气体阻隔性来解决这个问题。采用2,4-戊二酮二肟（PDO）作为扩链剂,引入动态肟-氨基甲酸酯键使弹性体在温和加热时表现出表面自修复性和较高的机械自修复效率（～99.5%）;在暴露于热、氙灯、酸、碱和盐30天后,机械性能几乎保持不变。HHPB-PU弹性体对钢基材具有出色的附着力。80℃加热4 h后剪切强度达到3.02±0.42 MPa,130℃加热0.5 h后剪切强度达到3.06±0.2 MPa。HHPB-PU薄膜表现出显著的自修复性和对普通基材的粘附性,可在汽车和电子工业中提供可观的表面保护应用价值,有较好的应用前景。
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