【摘 要】
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水凝胶具有可调的三维网络结构,且能模拟细胞外基质(ECM),生物相容性好,是成熟的骨组织工程支架材料。但是,一般的水凝胶机械性能较差,很难提供骨修复所需的力学支撑。另一方面,介孔硅(MSN)因高的比表面积,无毒及良好的生物相容性用于生物医学领域,但因以硅-氧-硅(Si-O-Si)方式键合,使其具有高稳定的网络结构,这使得MSN较难降解。针对目前水凝胶作为骨修复支架材料存在的问题,以及MSN较难降解
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水凝胶具有可调的三维网络结构,且能模拟细胞外基质(ECM),生物相容性好,是成熟的骨组织工程支架材料。但是,一般的水凝胶机械性能较差,很难提供骨修复所需的力学支撑。另一方面,介孔硅(MSN)因高的比表面积,无毒及良好的生物相容性用于生物医学领域,但因以硅-氧-硅(Si-O-Si)方式键合,使其具有高稳定的网络结构,这使得MSN较难降解。针对目前水凝胶作为骨修复支架材料存在的问题,以及MSN较难降解等问题,本文通过紫外光自由基聚合法和原位释放法制备了海藻酸-聚乙二醇二丙烯酸酯-聚多巴胺-掺锌介孔硅(SA-PEGDA-PDA-MSN-Zn)水凝胶-介孔硅复合支架材料,用来作为治疗骨修复的支架材料,并对该水凝胶-介孔硅复合支架材料进行了系统的力学测试、溶胀率等研究。主要研究内容如下:首先,通过紫外光聚合法和原位释放法制备了海藻酸-聚乙二醇二丙烯酸酯(SA-PEGDA)双网络(DN)水凝胶,且最优浓度配比为:SA的浓度为1 wt%、PEGDA的浓度为10 wt%,力学性能达到最优,压缩强度增至0.79 MPa,力学性能得到显著改善,微观形貌测试表明DN水凝胶孔洞较为均匀,流变测试表明该体系能快速成胶,凝胶时间缩短至16s,形成交联密度完善的三维网络结构。其次,本研究对介孔二氧化硅(MSN)进行改性以改善其降解,通过一锅法将金属元素锶(Sr)、锌(Zn)、钙(Ca)分别掺杂到MSN中,分别制备出树枝状介孔硅球MSN-Sr、MSN-Zn、MSN-Ca,SEM、TEM、粒径测试分析表明MSN-Sr、MSN-Zn、MSN-Ca为尺寸均匀、树枝状介孔硅球,但MSN-Sr、MSN-Zn、MSN-Ca的内部结构与MSN树枝状有差异,说明Sr、Zn、Ca的掺杂改变了MSN的内部结构;BET、XPS测试表明MSN-Sr、MSN-Zn、MSN-Ca都适合作为骨修复材料的选择,三种硅球对比表明,MSN-Zn比MSN-Sr、MSN-Ca更适合作为骨修复材料。降解测试发现MSN-Sr、MSN-Zn、MSN-Ca的降解速率都高于MSN,说明金属元素的掺杂能够加速MSN的降解。最后,对MSN-Zn进行聚多巴胺(PDA)包裹,制备出聚多巴胺-掺锌介孔硅(PDA-MSN-Zn),PDA-MSN-Zn与SA-PEGDA经通过氢键结合制备出SA-PEGDA-PDA-MSN-Zn水凝胶-介孔硅复合支架材料,且最佳浓度配比为:SA的浓度为1 wt%、PEGDA的浓度为10 wt%,PDA-MSN-Zn的浓度为0.2 wt%,其压缩强度可至0.83MPa,高于SA-PEGDA DN水凝胶,力学性能得到明显改善。对该复合支架材料进行循环压缩表征,结果显示该复合支架材料的自恢复性高于SA-PEGDA DN水凝胶,说明无机相PDA-MSN-Zn的加入使该复合支架材料形成了物理-化学交联、氢键结合的三种网络结构,交联密度更加完善。这使得SA-PEGDA-PDA-MSN-Zn水凝胶-介孔硅复合支架材料未来在骨修复领域既能提供力学支撑,同时又能存在有效的控制药物释放和活性离子释放等潜能。
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