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随着现代社会工业化的迅速发展工业生产过程中产生的含铬、铜、铅等重金属离子的工业废水超标排放对环境产生极大污染和危害。造成了严重的环境污染。这些重金属离子毒性极强，进入环境后不易被降解去除，而是在环境中长期富集积累，通过食物链毒害生物和人体。
目前国内外去除重金属方法很多，处理含重金属废水的方法很多，目前国内外常见的主要方法有：吸附法、生物法、膜分离法、化学沉淀法和电化学法等。其中吸附法由于低成本、高去除率而受到广泛研究和应用。常见的吸附剂有活性炭、壳聚糖、螯合树脂及粘土矿物等。而粘土矿物由于其去除率高、环境友好性及可重复使用性而更受关注和研究。
水滑石(Layereddoublehydroxide,LDH)材料是一种典型的阴离子层状粘土矿物。但是传统LDH材料只能通过吸附作用去除铬离子，只是一种污染物的转移，不能将六价铬还原为毒性更小的三价铬，并未真正去除六价铬的危害，为解决此问题，因此本论文通过水热合成法制备出不同比例(Fe∶Al=2∶1和3∶1)的Fe-Al/LDH材料(LDH-2和LDH-3)，并对吸附反应前的材料进行XRD、SEM、TEM、BET以及TG-DSC表征和分析，研究表明所制备的LDHs材料晶体结构完整且结晶度良好，晶体颗粒较小。通过BET表征，LDH-3和LDH-2的BET面积值分别为53.22±0.16和46.86±0.18m2/g。而后，对Fe-Al-LDH材料去除溶液中六价铬进行了研究。实验中发现当反应时间到90min时，LDH-2和LDH-3去除六价铬的效率分别为98.22%和52.27%，表明LDH-2去除六价铬的效率高于LDH-3。且去除过程涉及同时包含吸附，还原和共沉淀的作用。六价铬一方面通过层间离子交换吸附作用或表面吸附作用被固定于LDH的层间与表面，随后，LDH-2层板上的Fe2+会将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)，同时自身被氧化为Fe3+，并与溶液中的铬发生共沉淀。反应中初始pH对LDH-2去除六价铬的影响较大，一定范围内高pH值更有利于溶液中Cr(VI)的去除。共存阴离子如NO3-、CO32-和SO42-对Fe-Al-LDH去除六价铬的影响较小。而腐植酸由于竞争吸附会抑制LDH-2去除六价铬。LDH-2层板上更多的Fe2+还原高浓度的Cr(Ⅵ)而被氧化而生成Fe3+。
对LDH-2材料修复六价铬污染土壤进行了研究，结果发现，1g/L的LDH-2材料能在30min内完全固定浓度为2079.84mg/kg污染土壤中的六价铬。并且，该材料能适用于较宽pH范围。通过XRD、FTIR、ICP-MS和XPS表征，提出了LDH-2通过吸附-还原机制来固定Cr(Ⅵ)的机理：Cr(Ⅵ)吸附在LDH的阴离子层间和层板表面上，LDH-2层板上的Fe2+将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)，同时自身被氧化为Fe3+。由此产生的Fe3+随后被转化成氧化物或氢氧化物，而Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)则与上述产物发生共沉淀。
最后，论文研究了利用硼氢化钠对LDH-2材料进行改性，得到含零价铁的LDH-2(ZVI-LDH-2材料)并将其应用水体中六价铬的去除以及含六价铬污染土壤的修复中。通过XRD、SEM、TEM表征发现改性后的ZVI-LDH-2对比LDH-2虽然晶体结构和形貌发生一定变化，但是依然保持LDHs材料典型的层状结构与晶体结构，依然具有相关的LDH的特有性质。通过BET表征，ZVI-LDH-2和LDH-2的BET面积值分别为57.01±0.38和46.86±0.18m2/g，表明ZVI-LDH-2的物理吸附容量大于LDH-2。反应时间为15min时，ZVI-LDH-2和LDH-2对六价铬铬离子的去除效率分别为100%和91.32%；ZVI-LDH-2和LDH-2对土壤六价铬的固定效率分别为99.23%和70.96%，对比LDH-2材料，利用ZVI-LDH-2材料对水体中六价铬的去除以及六价铬污染土壤的修复效果更好。且通过探究发现其反应过程和可能的机理为：NaBH4与Fe-Al-LDH层板上的是Fe2+进行氧化还原反应，将其还原为零价铁，零价铁再将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。ZVI-LDH-2也具有能在较宽范围内的pH条件下去除和固定六价铬的性质。
目前国内外去除重金属方法很多，处理含重金属废水的方法很多，目前国内外常见的主要方法有：吸附法、生物法、膜分离法、化学沉淀法和电化学法等。其中吸附法由于低成本、高去除率而受到广泛研究和应用。常见的吸附剂有活性炭、壳聚糖、螯合树脂及粘土矿物等。而粘土矿物由于其去除率高、环境友好性及可重复使用性而更受关注和研究。
水滑石(Layereddoublehydroxide,LDH)材料是一种典型的阴离子层状粘土矿物。但是传统LDH材料只能通过吸附作用去除铬离子，只是一种污染物的转移，不能将六价铬还原为毒性更小的三价铬，并未真正去除六价铬的危害，为解决此问题，因此本论文通过水热合成法制备出不同比例(Fe∶Al=2∶1和3∶1)的Fe-Al/LDH材料(LDH-2和LDH-3)，并对吸附反应前的材料进行XRD、SEM、TEM、BET以及TG-DSC表征和分析，研究表明所制备的LDHs材料晶体结构完整且结晶度良好，晶体颗粒较小。通过BET表征，LDH-3和LDH-2的BET面积值分别为53.22±0.16和46.86±0.18m2/g。而后，对Fe-Al-LDH材料去除溶液中六价铬进行了研究。实验中发现当反应时间到90min时，LDH-2和LDH-3去除六价铬的效率分别为98.22%和52.27%，表明LDH-2去除六价铬的效率高于LDH-3。且去除过程涉及同时包含吸附，还原和共沉淀的作用。六价铬一方面通过层间离子交换吸附作用或表面吸附作用被固定于LDH的层间与表面，随后，LDH-2层板上的Fe2+会将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)，同时自身被氧化为Fe3+，并与溶液中的铬发生共沉淀。反应中初始pH对LDH-2去除六价铬的影响较大，一定范围内高pH值更有利于溶液中Cr(VI)的去除。共存阴离子如NO3-、CO32-和SO42-对Fe-Al-LDH去除六价铬的影响较小。而腐植酸由于竞争吸附会抑制LDH-2去除六价铬。LDH-2层板上更多的Fe2+还原高浓度的Cr(Ⅵ)而被氧化而生成Fe3+。
对LDH-2材料修复六价铬污染土壤进行了研究，结果发现，1g/L的LDH-2材料能在30min内完全固定浓度为2079.84mg/kg污染土壤中的六价铬。并且，该材料能适用于较宽pH范围。通过XRD、FTIR、ICP-MS和XPS表征，提出了LDH-2通过吸附-还原机制来固定Cr(Ⅵ)的机理：Cr(Ⅵ)吸附在LDH的阴离子层间和层板表面上，LDH-2层板上的Fe2+将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)，同时自身被氧化为Fe3+。由此产生的Fe3+随后被转化成氧化物或氢氧化物，而Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)则与上述产物发生共沉淀。
最后，论文研究了利用硼氢化钠对LDH-2材料进行改性，得到含零价铁的LDH-2(ZVI-LDH-2材料)并将其应用水体中六价铬的去除以及含六价铬污染土壤的修复中。通过XRD、SEM、TEM表征发现改性后的ZVI-LDH-2对比LDH-2虽然晶体结构和形貌发生一定变化，但是依然保持LDHs材料典型的层状结构与晶体结构，依然具有相关的LDH的特有性质。通过BET表征，ZVI-LDH-2和LDH-2的BET面积值分别为57.01±0.38和46.86±0.18m2/g，表明ZVI-LDH-2的物理吸附容量大于LDH-2。反应时间为15min时，ZVI-LDH-2和LDH-2对六价铬铬离子的去除效率分别为100%和91.32%；ZVI-LDH-2和LDH-2对土壤六价铬的固定效率分别为99.23%和70.96%，对比LDH-2材料，利用ZVI-LDH-2材料对水体中六价铬的去除以及六价铬污染土壤的修复效果更好。且通过探究发现其反应过程和可能的机理为：NaBH4与Fe-Al-LDH层板上的是Fe2+进行氧化还原反应，将其还原为零价铁，零价铁再将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。ZVI-LDH-2也具有能在较宽范围内的pH条件下去除和固定六价铬的性质。