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由于量子限域效应,胶体半导体纳米晶具有独特的,依赖尺寸、形貌的电学和光学性质。近年来,逐渐成为构筑低成本,基于溶液制程的光电器件中最具发展前景的半导体材料之一。在这类材料当中,PbX(X = S,Se,Te)是非常有代表性的一种材料,因为它们具有很大的激子波尔半径、很强的多激子产生效应、高的光吸收系数以及从可见光到中红外区域的可调节吸收范围。由于这些优异的性质,PbX 广泛地应用于高性能的光电器件例如太阳能电池、场效应晶体管和光电探测器。 有效地调控PbX纳米晶的物理性质主要依赖于合成技术上精确地控制纳米晶的尺寸和形貌。然而PbX纳米晶固有的中心对称的晶体结构让形貌调控具有很大的挑战性。到目前为止,鲜有研究者报道PbX纳米晶的形貌调控方法。本博士论文中,我们开发了调控PbX纳米晶各向异性生长的新合成技术,并研究其展现的新物理性质和在太阳能电池、场效应晶体管中的应用。博士期间的主要研究工作如下: 第一章:主要介绍PbX纳米晶的基本性质和胶体纳米晶形貌调控的研究历史,以及基于PbX纳米晶的光电器件的研究进展概述。 第二章:首次合成出单分散的、超细的PbSe纳米棒,其直径接近2 nm(电子带隙大于 1.2 电子伏特)。在新的合成方法中,我们同时引入二苯基膦(DPP)和反式-2-辛烯酸(t-2-OA)。加入DPP提高PbSe纳米棒的产量,降低反应温度从而减小纳米棒的直径。我们使用短链t-2-OA与传统的长链油酸作为铅源的配体,获得了高的单体反应活性、快速的扩散成核和晶体生长速率。在这些反应条件下, PbX纳米晶可以在低温下各向异性生长,产生超细的纳米棒。PbSe纳米棒在场效应晶体管中展示出 N型传输性能和较高电子迁移率。因为纳米棒的带隙适用于太阳能电池,我们首次将其应用在太阳能电池中并且展示出增强的光电转换效率。 第三章:首次制备出高性能的,基于高质量PbSe纳米棒的场效应晶体管,器件使用一种无机碘盐作为配体。我们发现环境氛围对器件性能起到重要作用,因为器件会吸附杂质分子(例如水汽和氧气分子)带来缺陷态。器件在室温下极度干净环境下显示双极性特性,电子迁移率为0.1 cm2V-1s-1,空穴迁移率为1.1 ×10-4 cm2V-1s-1。随温度变化的器件测试揭示了如下电荷传输机制:200 K是最邻近跳跃和可变程跳跃机制的温度转变点。温度低于 200 K 时,电荷传输性能主要由无序的可变程跳跃所主导。 第四章:我们首次用单锅、热注射方法合成高质量、超细的PbTe纳米棒,其中反式-2-癸烯酸(t-2-DA)作为铅配体,碲化三(二乙胺基)膦与自由的三(二乙胺基)膦作为碲前驱体。新型前驱体的高单体反应活性、快速的成核和晶体生长促使PbTe在比较低的温度(< 150℃)下发生各向异性生长。另外,通过控制反应温度和铅对碲前驱体的摩尔比例,PbTe纳米棒的长径比可以从 4 调节到15。有趣地是,合成的超细PbTe纳米棒显示出极强的量子限域效应和新奇的光学性质。我们发现PbTe纳米棒的直径和长度很大地影响了它们的光学性能,这为它们将来应用于光电和热电器件提供了新的契机,也有助于研究PbTe纳米棒多激子效应和其他基础物理性质。 综上所述,我们系统地研究了PbX纳米晶形貌控制的合成技术,成功地获得高质量的PbSe和PbTe纳米棒。基于这些材料的光电器件获得了可操控的、高效率的器件性能。