碳点的制备及复合g-C3N4光催化产氢性能研究

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在能源与环境问题日益严重的今天,发展将太阳能转化为化学能并且可以治理环境污染问题的光催化技术是解决此问题的有效途径之一。g-C3N4作为一种新型可见光半导体材料,具有潜在的应用价值。碳点作为一类新型的碳纳米材料,以独特的结构和优良的性质受到诸多研究者关注。因此,引入碳点来改性g-C3N4,可以扩大光吸收范围、增强电子传输能力、抑制光生载流子的复合,具有重要的研究意义。本文的主要内容如下:1.以柠檬酸为前驱体,利用水热法在不同温度下制备了只含C、H、O元素的碳点。表征结果显示不同温度下制备的碳点均出现明显的晶格条纹,并且随着反应温度的增加,碳点的碳化程度不断增加。将所制备的碳点与尿素混合后高温煅烧制备了掺杂碳点的g-C3N4,碳点的加入抑制了光生载流子的复合同时提高了电子的传输能力,明显提高了g-C3N4的光催化产氢活性。在160°C条件下制备的碳点掺杂g-C3N4后取得最佳的产氢效率,为14347μmol h-1 g-1,是纯g-C3N4的12倍。2.以柠檬酸为碳源,乙二胺为氮源,利用水热法在不同温度下制备了无定型的N掺杂碳点,将所制备的碳点与尿素混合后高温煅烧制备了碳点掺杂的g-C3N4。无定型碳点的掺杂明显提高了g-C3N4的光催化产氢活性,其中CN180光催化产氢效率可达6528.1μmol h-1 g-1,是纯g-C3N4的18倍。3.以柠檬酸为碳源,三种含N小分子乙二胺、尿素和L-色氨酸作为N源,采用水热法在相同条件下制备了不同N类型掺杂的碳点。利用XPS分析了三种N掺杂碳点包含的各种类型的N。将所制备的碳点与尿素混合后高温煅烧制备碳点掺杂的g-C3N4,考察了不同样品的光催化产氢活性,结果表明以尿素为N源的主要包含石墨N及吡咯N的碳点掺杂后表现出最高的光催化活性,产氢效率为7646.9μmol h-1 g-1,是纯g-C3N4的23倍。论文得出的结论对碳点修饰g-C3N4改性技术的完善具有良好的理论意义和应用价值。
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