【摘 要】
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与均相催化剂相比,晶态多孔的非均相催化剂材料显示出巨大的优势。通常,这些晶态多孔的非均相催化剂材料由于其较高的稳定性、底物尺寸选择性、更好的催化活性、重复使用性和可回收性而优于其他类似材料。其中,金属有机框架(MOFs)作为一类典型的晶态多孔材料,凭借其组成、结构和功能特性方面的灵活的可调性,被广泛应用到催化和工业领域。另外,共价有机框架(COFs)作为一类新型的有机聚合物,由有机构筑单元和不同的
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与均相催化剂相比,晶态多孔的非均相催化剂材料显示出巨大的优势。通常,这些晶态多孔的非均相催化剂材料由于其较高的稳定性、底物尺寸选择性、更好的催化活性、重复使用性和可回收性而优于其他类似材料。其中,金属有机框架(MOFs)作为一类典型的晶态多孔材料,凭借其组成、结构和功能特性方面的灵活的可调性,被广泛应用到催化和工业领域。另外,共价有机框架(COFs)作为一类新型的有机聚合物,由有机构筑单元和不同的拓扑结构形成的晶态网状结构同样赋予了它在催化领域的独特优势。相转移催化剂在工业生产和有机合成中是一种高效,适用条件温和的催化剂。将多孔晶态材料MOFs和COFs与相转移催化技术结合有望克服传统的相转移催化剂的不足,因而更具有发展潜力。1.本文总结了基于MOFs和COFs的多孔晶态纳米材料在催化领域的研究进展。2.通过前合成的方法,我们将具有长烷基链的烷胺化合物修饰到MOF框架上得到UiO-68-QA,并采用浸渍法将杂多酸负载在UiO-68-QA进而获得了一例形貌均匀,热稳定性良好的杂多酸-季铵盐型三相转移催化剂{PO4[WO(02)2]4}3-@UiO-68-QA。其在较温和的条件下,能催化氧化模拟汽油中的硫化物进行脱硫,并可重复利用3次以上。3.采用同样的设计思路,我们将具有长烷基链的烷胺化合物修饰到COF框架上得到COF-QA,并采用了原位还原的方法,将零价钯均匀分散在COF-QA内,进而获得了一例含钯的三相相转移催化剂Pd@COF-QA。我们利用该相转移催化剂在较低温度下成功催化了水相中的铃木偶联反应,由此催化剂制成的流动式循环反应器可对氯苯的偶联进行催化,并可重复利用3次以上。
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