【摘 要】
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氨（NH3）作为一种排放清洁、能量密度高（4.32 kWh·kg-1）的基础化学品,被认为是下一代能源载体。电催化氮还原已成为一种有前途的替代Haber-Bosch工艺的方案,并引起了广泛的研究关注。然而,其法拉第效率（FE）和NH3产率由于强的N≡N三键（941 kJ·mol-1）、氮在水中低的溶解度以及竞争性析氢反应都受到极大限制。与氮气相比,硝酸盐（NO3-）具有更小的N=O键能（204 k
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氨（NH3）作为一种排放清洁、能量密度高（4.32 kWh·kg-1）的基础化学品,被认为是下一代能源载体。电催化氮还原已成为一种有前途的替代Haber-Bosch工艺的方案,并引起了广泛的研究关注。然而,其法拉第效率（FE）和NH3产率由于强的N≡N三键（941 kJ·mol-1）、氮在水中低的溶解度以及竞争性析氢反应都受到极大限制。与氮气相比,硝酸盐（NO3-）具有更小的N=O键能（204 kJ.mol-1）、更高的活性和水溶性,并且NO3-可以提供更好的反应动力学生成NH3。人为造成的NO3-快速积累已导致全球陆地生态系统酸化和富营养化,因此从水中去除NO3-至关重要。电化学NO3-还原由于可以有效的处理N污染物,同时产生高价值的NH3而具有吸引力。然而,该过程需要对NH3的形成具有高选择性的用于NO3-还原反应的高效电催化剂。由于尖晶石离子排列灵活、多价结构及高稳定性,本文选择其为研究比较对象。采用水热法在120℃烘箱中保持6 h,并进一步在马弗炉中以350℃煅烧2 h合成了在碳布上生长的双金属MnCo2O4尖晶石纳米阵列（MnCo2O4/CC）。测试结果表明,在加入0.1 mol·L-1 NO3-的0.1 mol·L-1 NaOH电解液中,在-0.5 V（可逆氢电极,RHE）时最佳FE达到97.5%,此时产NH3速率为0.33 mmol·h-1·cm-2。副产物测试数据表明MnCo2O4/CC可以选择性的合成NH3,6次循环测试后的表征数据充分证明了MnCo2O4/CC的稳定性。通过静电纺丝并进一步煅烧合成了 LaCoO3钙钛矿,调节煅烧温度（500℃、600℃、700℃）,探究温度对形貌及催化性能的影响,获得了高比表面积的纳米纤维材料。测试结果表明,在加入0.1 mol·L-1 NO3-的0.1 mol·L-1 NaOH电解液中,600℃下煅烧的LaCoO3表现出最佳的NO3-催化性能,在-0.8 V（RHE）时,最佳FE为75.3%,此时产NH3速率为0.46 mmol·h-1·mgcat.-1。并且在8次循环测试中该材料也表现出良好的稳定性。钙钛矿材料差的导电性影响了催化过程中的电子传输。因此通过探究不同浸渍浓度（0.1 mol·L-1,0.05 mol.L-1,0.01 mol·L-1）在 800℃ 下煅烧,合成了最佳的 Co 纳米颗粒修饰的柚子皮衍生的碳（PP-Co-0.05）电催化剂。金属Co纳米颗粒和柚子皮衍生的碳可以提供良好的导电性,并且柚子皮可以良好的分散Co纳米颗粒,防止团聚效应。测试结果表明,在加入 0.1 mol·L-1 NO3-的0.1 mol·L-1 NaOH 电解液中,PP-Co-0.05 在-0.6 V（RHE）时最佳 FE 为 90.1%,此时产 NH3 速率为 1.1 mmol·h-1·mgcat.-1。
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