高性能聚噻吩导电复合材料的设计制备与性能研究

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聚噻吩(PTh)是一类导电高分子,聚3,4-乙撑二氧噻吩(PEDOT)是聚噻吩的衍生物之一,具有优异的导电性质、化学稳定性和光学性质,是目前商业化应用最为广泛的导电高分子材料。但由于聚噻吩共轭分子链的刚性,其力学性能较差,通常只能作为涂层附着在合适的基底上使用。为了提高PEDOT的力学性能的同时不破坏其电化学性能,我们通过超分子组装的方法,将刚性的PEDOT和另一种柔性高分子在分子水平上进行组装,得到了两种同时具有高强度和高电化学活性的柔性PEDOT复合材料,分别是具有优良电容性质的PEDOT-PVA(聚乙烯醇)水凝胶和具有湿度响应性的PEDOT/PAA-AMPS(聚丙烯酸-2-丙烯酰胺-2-甲基并磺酸共聚物)薄膜,并以这两种PEDOT复合材料为基础分别制备了高性能的柔性超级电容器和可进行仿生螺旋运动的驱动器。另一方面,我们利用电化学合成法,在聚噻吩氧化聚合过程中掺杂增塑剂与阴离子表面活性剂,得到高强度高韧性的导电聚乙二醇2000-对甲基苯磺酸钠-聚噻吩(PEG2000-SPTS-PTh)薄膜,并在此基础上组装了具有良好柔性的聚噻吩超级电容器。本论文对设计合成柔性导电高分子复合材料及相应的柔性功能器件具有积极的指导意义。论文的工作主要包括以下几方面:1.目前基于导电水凝胶材料的柔性超级电容器的研究越来越多,但这些柔性超级电容器都受到低能量密度以及电解质组分带来的安全隐患等问题的限制。我们通过超分子自组装的方法将PEDOT与PVA通过动态硼酯键交联,得到高强度的PEDOT-PVA水凝胶。另外,我们合成了 PVA-Na2SO4薄膜作为中性电解质和隔膜,包裹在两片PEDOT-PVA电极之间,组装成柔性固态电解质超级电容器(SSC)。这种SSC的最高工作电压窗口可达1.4 V,最大能量密度为15.2 Wh kg-1,高于大部分其他PEDOT SSCs。将该SSCs反复折叠1000次后,其比电容值仍为最初的100%,而且在1000次恒电流充放电后,其电容保持率为89%。这种PEDOT-PVA水凝胶SSC将高电流密度、高力学强度与安全性能结合起来,是一种具有前景的,安全的高电压窗口柔性能量储存装置。2.目前水汽响应性高分子的研究受到广泛关注,但大多数水汽响应性材料存在响应速度低、输出应力低、难以控制运动方向等问题。我们通过简单的化学原位合成及浸泡-干燥的方法,制备了湿度响应性PEDOT/PAA-AMPS(PPA)薄膜。PPA薄膜在湿度梯度环境中,通过水汽的快速可逆吸收和释放,发生快速可逆的舒张与收缩,因此PPA薄膜在潮湿基底上会持续运动翻转。薄膜在吸水-失水过程中产生的最大收缩应力为45 MPa,并且可以将其自身重量240倍的物体举起。通过简单的剪切法,控制条带长轴与薄膜辐射方向之间的夹角,我们得到两种PPA条带,可以分别进行定向的左手螺旋运动与右手螺旋运动。当负载与条带自身重量相同的重物时,PPA仍可进行手性螺旋运动。这是首个利用不含手性分子、纤维状纳米结构或者双层结构的材料,在不施加外力的条件下就可以进行定向运动的驱动器。这种PPA薄膜在人造肌肉、机器人手臂、以及非电磁发电机领域有广泛的应用前景。3.在第三部分工作中,我们利用恒电压合成法,在三氟化硼-乙醚(BFEE)电解液中,通过加入不同类型的增塑剂和阴离子表面活性剂,制备了一系列具有良好电化学性能和力学性能的聚噻吩复合材料。我们首先研究了聚乙二醇分子量、聚合温度以及聚合电压等制备条件对聚噻吩复合材料的力学性能及电导率的影响。在PEG2000与对甲苯磺酸钠共同掺杂时,聚噻吩复合薄膜的拉伸强度可达130MPa,断裂伸长率达到140%。另外,PEG2000-SPTS-PTh薄膜电导率较高(9.5 Scm-1),并且具有良好的柔性,可以用作柔性导体连通电路,具备活性电极材料的条件。因此将PEG2000-SPTS-PTh薄膜组装成超级电容器,其比电容值为65 Fg-1(0.6 A g-1),在1000次恒电流充放电后,电容保持率为83%,证明其在柔性电子器件领域具有广泛的应用前景。最后,我们根据以上结果,推断出聚噻吩复合材料的掺杂机理,及其分子结构、电化学性能以及力学性能之间的联系。
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