基于铜修饰电极吸附增强的电化学还原三碘甲烷的研究

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20世纪初时,人们已经开始研究利用氯化消毒的技术来有效去除饮用水中可能存在的有害微生物和细菌。随着科学技术和经济社会的不断发展,氯化消毒技术已被世界各个国家广泛的了解和使用。但是,在对于饮用水中细菌进行氯化消毒的操作过程中,会直接产生一系列的致癌和可能导致突变的化学物质,即消毒副产物(Disinfection By-products,简称DBPs)。其中,由于碘代消毒副产物(I-DBPs)的毒性相较其他同类副产物更大,因此受到了人们越来越多的关注。近年来,鉴于电化学还原降解卤代污染物技术具有脱卤效率高、操作简单且无二次污染等特点,引起了国内外研究者们的高度重视。本论文主要选取了具有不同表面微观结构的材料作为电极基底。如导电玻璃(FTO)、活性炭纤维(ACF)作为载体制备铜复合电极,并将其应用于电化学还原降解水中几种典型的DBPs,以三碘甲烷(Triiodomethane,简称TIM)为研究对象,以电化学还原为研究手段,展开以下几个方面的研究工作:首先将导电玻璃(FTO)和活性炭纤维(ACF)进行预处理,而后利用电化学沉积法制备了铜修饰导电玻璃电极(Cu/FTO)和铜修饰活性炭纤维电极(Cu/ACF),并利用上述电极对水中典型难降解污染物TIM的吸附性能进行研究。在电化学吸附实验中,利用计时-电流法,重点研究了不同电极材料对TIM吸附效率的影响,以及不同外加电压对TIM吸附效率的影响。其次,在电化学吸附实验的基础上增加了电化学还原降解,利用吸附性能增强电化学还原降解效率,对Cu/ACF电极电化学吸附增强还原降解TIM进行了研究。研究结果表明,在电压为-0.2 V到-1.0 V时,Cu/ACF电极对TIM的电化学去除主要是由于ACF固有的吸附作用;在电压-1.0 V到电压-1.5V时,Cu/ACF电极对TIM的电化学还原效率随外加电压的增加而提高;但随着电压从-1.5 V升到-1.8 V,Cu/ACF对TIM的还原效率影响甚微。另外,由于Cu纳米颗粒的催化作用,还原效率随Cu纳米颗粒的负载量而改变。随着铜的负载量从0.02增加到0.54 mg/cm2,还原速率常数k先由0.39增加到1.78 h-1。但随着铜的负载量进一步增加到0.81 mg/cm2,速率常数k则逐渐减小至1.39 h-1。因此,ACF电极基底的吸附以及Cu纳米颗粒的电催化还原协同进行,在TIM的电化学还原中起着重要作用。
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