中国区域HCHO、NO2时空分布特征与模拟观测研究

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近年来,臭氧污染已成为我国大气污染的主要问题之一。臭氧前体物的主要成分是VOCs与NOx,其中的代表物种HCHO和NO2在光化学反应中扮演着重要角色。本文利用QA4ECV数据集与Sentinel-5P/TROPOMI发布的对流层垂直柱浓度(Vertical Column Density,VCD)产品和大气化学模式WRF-Chem,对中国地区HCHO与NO2的时空分布特征与模拟、观测做出相关研究,研究内容及结论主要分为三个部分:1.通过整理QA4ECV近十年数据集与Sentinel-5P/TROPOMI发布卫星产品,得出HCHO与NO2对流层VCD在京津冀及周围地区、长三角、珠三角等经济发达地区较高,时序变化上2010-2013年略有增加,之后略有减少并趋于稳定,HCHO在夏季明显高于其他季节,NO2则是在冬季最高。臭氧生成控制区变化来看,2013年后,京津冀与长三角及其周围地区VOCs污染控制区在减小,VOCs-NOx协同控制区在增加。2.通过WRF-Chem模拟2018年6月初发生在中国中东部地区的一次臭氧污染个例,模拟的HCHO与NO2对流层VCD与TROPOMI卫星产品一致性较好,但都偏低于卫星观测;在近地面,NO2与HCHO的高值区大部分与臭氧浓度高值区对应,凌晨与上午的高NO2浓度对应了下午和傍晚时次的高臭氧浓度;WRF-Chem模拟中就化学初始场和边界条件开展了对比试验,三种方案分别是:输入MOZART-4、输入CAM-Chem与无输入,对流层二氧化氮垂直柱浓度三种方案模拟结果差别较小;对流层甲醛垂直柱浓度和近地面臭氧模拟结果三种方案差别较大,其中输入CAM-Chem方案的臭氧模拟值略微偏低于输入MOZART-4的方案,二者在不同地区和时次与地面监测的吻合情况各有不同,出现臭氧浓度极大值的时次输入MOZART-4的方案更接近地面监测,其他时次输入CAM-Chem的方案更接近地面监测。3.本研究使用TROPOMI一级数据与其他辅助数据,使用经典DOAS方法进行了甲醛垂直柱浓度反演试验,可以得出,反演结果与卫星二级产品有一定相关性。
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