【摘 要】
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稀土掺杂上转换微纳颗粒在光电显示、新型光源、生物医学成像等领域有着广泛的应用。由于其较小的吸收截面和较低的量子效率,增强上转换微纳颗粒的发光强度成为研究的热点。本文归纳了上转换发光增强的三种常用技术,总结了上转换发光和表面等离激元增强的机理,委托合作单位合成了大小分别属于纳米尺度(直径300 nm)、微纳尺度(直径1μm)和微米尺度(直径2μm)的球型Ca F2:Yb3+/Er3+上转换微纳颗粒。
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稀土掺杂上转换微纳颗粒在光电显示、新型光源、生物医学成像等领域有着广泛的应用。由于其较小的吸收截面和较低的量子效率,增强上转换微纳颗粒的发光强度成为研究的热点。本文归纳了上转换发光增强的三种常用技术,总结了上转换发光和表面等离激元增强的机理,委托合作单位合成了大小分别属于纳米尺度(直径300 nm)、微纳尺度(直径1μm)和微米尺度(直径2μm)的球型Ca F2:Yb3+/Er3+上转换微纳颗粒。利用FDTD自主计算并设计,由合作单位制作了与入射激光波长匹配的基于表面等离激元共振增强的金属微纳结构基底。同时自主设计并搭建了基于全息光镊的光谱表征平台,实现了对微纳颗粒的实时捕获、操控、图像采集和光谱表征,研究了上转换微纳颗粒不同尺寸、不同阵列间距、不同增强基底、不同激发功率等因素对发光强度的影响,利用表面等离激元局域场增强,获得了两个数量级的上转换发光增强。论文的主要工作如下:(1)采用Lumerical FDTD solutions软件针对不同金属微纳结构的局域表面等离激元共振及消光谱进行了仿真计算,设计了适用于976 nm波长入射光的金(Au)纳米锥—Au纳米薄膜—Si O2结构的增强基底。委托合作单位制备了无Au纳米薄膜、Au纳米薄膜厚度小于976 nm激光穿透深度和Au纳米薄膜厚度大于976 nm激光穿透深度的三种代表性的增强基底。(2)自主设计并搭建了基于全息光镊和倒置共聚焦成像结构的微纳颗粒操控及光谱表征平台。通过空间光调制器和与之匹配的光束变换装置实现了不同形状、不同间距的阵列光阱之间的实时变换。利用共聚焦成像结构设计实现了在操控、激发上转换微纳颗粒的同时获得较高空间和波长分辨图像信息的功能。(3)基于自主搭建的实验平台测量并分析了上转换发光强度随微纳颗粒阵列间距、尺寸大小、不同增强基底、不同激发功率的变化规律。实验结果表明,微纳颗粒阵列间距过小时整体发光强度降低,由于纳米尺寸效应的失效,较大的颗粒尺寸也不利于上转换发光强度的增强。在表面等离激元局域场增强的作用下,随着激发光功率增大,发光强度呈近似线性增长趋势,波峰653 nm的红光波段增强倍数显著大于波峰553 nm的绿光波段。由于表面等离激元共振区域大小为百纳米量级,直径300 nm和1μm的微纳颗粒可以更好地与之耦合,增强效果较好。设计的增强基底对Ca F2:Yb3+/Er3+上转换微纳颗粒的红光波段发射强度最高实现了两个数量级的发光增强。
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