论文部分内容阅读
电化学酶传感技术和电致化学发光传感技术均属于电化学分析技术领域,电化学分析具有很多的优点,如操作简便、灵敏度高等。随着纳米技术的发展,在电化学分析中很多都使用纳米材料,使得分析检测效果更佳,因此将纳米技术与电化学分析技术结合,更好的应用于生物分析和环境检测。在先前研究者的研究背景下,制备了新型层状纳米复合材料和荧光量子点,制备的层状纳米复合材料应用于电化学酶传感器中;制备的新型荧光量子点纳米复合物应用于电致化学发光传感中;将这些电化学传感器进行电化学分析,实现对环境污染物的检测,本论文主要是纳米材料的复合以及电化学传感器的应用,以及污染物的检测,主要内容包括以下几个方面:1.基于金-钛铌酸层状纳米复合物的酶传感器构建及对痕量甲基对硫磷的检测合成一种超灵敏的酶传感器用于快速检测超痕量有机磷农药,首先利用光还原法将金纳米粒子负载在钛铌酸纳米片上制备出金-钛铌酸(Au-HTiNbO5)纳米复合材料。再对合成的纳米复合材料通过X-射线衍射(XRD)和投射电子显微镜(TEM)对纳米材料的组成和形貌进行表征,将Au-HTiNbO5纳米复合物作为固定酶材料构建电化学酶传感器用于检测甲基对硫磷,整个检测过程在循环伏安和电化学阻抗谱下进行。实验对扫描速率、氯代乙酰胆碱(ATCl)浓度和溶液pH条件进行优化,在最优条件下,电流密度与甲基对硫磷浓度的对数在5.0×10-12~5×10-9M范围成线性比例,检测线为1.68×10-12M(S/N=3)。该传感器线性范围宽,检测线低,重现性好,稳定性好等优点。Au-HTiNbO5纳米复合物构建的酶传感器为环境污染物的检测提高一个很好的平台。2.基于新型量子点的合成用于检测痕量爆炸物的电致化学发光传感利用水热法在氮气保护下,水相中合成硒化镉量子点(CdSe QDs)。通过浓硫酸和浓硝酸强氧化的作用下合成石墨烯量子点(GQDs)。在氮气保护下,水相中一步法简便的合成石墨烯-硒化镉(GQDs-CdSe QDs)纳米复合物,材料通过紫外可见光谱(UV-vis)和荧光光谱(PL)等手段表征。合成的CdSe QDs、GQDs和GQDs-CdSe QDs作为构建电致化学发光传感器的材料用于ECL检测,而合成的GQDs-CdSe QDs纳米复合物用于检测痕量硝基苯溶液和痕量TNT溶液。整个检测过程在电致化学发光分析仪和电化学工作站上进行。实验用Nafion作为修饰剂,对溶液pH条件和共反应剂H202和K2S208浓度进行优化。在相同的电致化学发光检测条件下,GQDs-CdSe QDs纳米复合物作为固定电极材料时的电致化学发光(ECL)信号强度比CdSe QDs和GQDs的强,因此使用GQDs-CdSe QDs作为电致化学发光材料来检测,在以H202共反应剂,pH=9.0时,测得的GCE/GQDs-CdSe QDs/Nafion的ECL信号强度与硝基苯溶液浓度的对数呈线性关系,浓度的线性范围是从0ppm到5ppm,检测限为0.58ppm(S/N=3)。在以K2S2O8共反应剂,pH=7.1时,测得的GCE/GQDs-CdSe QDs/Nafion的ECL信号强度与TNT溶液浓度的对数呈线性关系,浓度的线性范围是从0ppb到50ppb,检测限为5.199ppb (S/N=3)。该ECL感器检测线性范围宽,检测线低等优点。该GQDs-CdSe QDs纳米复合物扩展了量子点纳米材料的应用。并且该量子点复合材料构建的ECL传感器技术拓展了电化学分析领域。