飞秒激光的三阶相关测量及应用和多光子电离显微术研究

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飞秒激光是物理学、化学、生物学中各种超快过程诊断、微纳加工和制造以及双光子、多光子超分辨成像的重要工具和研究手段。对飞秒激光脉冲测量技术的深入研究不仅能够促进超短脉冲激光产生技术的发展,完善超短脉冲激光系统的性能优化,也十分有助于对飞秒激光与物质相互作用的机理的探究与理解,从而使得飞秒激光能够更深入广泛地应用在这些领域中。本论文的研究工作包括了飞秒激光脉冲的测量、掺钛蓝宝石飞秒激光放大系统的色散补偿优化、飞秒激光脉冲烧蚀固体铝靶和石墨靶超快过程以及飞秒激光电离显微成像技术的研究等四个方面。论文的主要内容和结果如下:  1.采用自行搭建的扫描式三阶相关仪获取了飞秒激光放大系统输出脉冲的波形与对比度信息,并从理论计算和实验测量两方面研究了共线和非共线两种不同合频方式对飞秒激光脉冲的三阶相关扫描测量结果的影响。研究表明,共线相关测量可以得到相对准确的脉冲宽度值,但测量的动态范围较低,一般可达到104-105。而非共线相关测量由于受到横向空间延时效应的影响,得到的相关曲线宽度与聚焦激光的光斑直径及入射夹角成正比,且比例系数与脉冲实际宽度成反比,即脉宽越短,非共线测量相关曲线的展宽效应越明显。实验测量结果显示非共线测量方式具有更高的测量动态范围可达到107-108。由此建议:在实际应用中,可以根据测量的目的和具体要求选择合适的测量方式。如果仅需要准确测量脉冲宽度时,应该使用共线测量方式。而需要测量较大时间范围内的脉冲对比度时,则宜选择非共线方式。  2.通过飞秒激光脉冲三阶相关益线的测量结果对飞秒激光放大系统进行色散补偿优化。理论计算表明,系统剩余的三阶色散会造成脉冲波形的不对称性,使脉冲的前沿或后延产生凸起结构,四阶色散会使脉冲两端对称的出现“肩膀”。利用三阶相关仪测量输出激光脉冲的结果可以判断剩余高阶色散的数值及正负方向,进而指导脉冲压缩器或展宽器的参数调节,对补偿高阶色散进行优化,最终得到最佳状态的输出脉冲。基于以上研究内容,我们还设计了可视化的飞秒激光放大系统色散补偿优化的操作界面,可直观显示色散补偿优化的过程和结果。由此对实现飞秒激光放大系统的性能优化,提供了一个既简洁方便又具有一定普适性系统性的有效指南。  3.使用飞秒时间分辨的泵浦-探测技术研究了具有不同时域分布特性的飞秒激光脉冲对烧蚀铝靶超快过程的影响。通过对比时域波形对称的脉冲和前沿具有小凸起结构的脉冲这两种状态下飞秒激光烧蚀铝靶喷射物的时间分辨阴影图可以发现,主脉冲前沿具有小凸起结构时,由于激光脉冲前沿占有更多能量,铝靶的烧蚀喷射物出现的时间更早,因而相同时间延迟下的冲击波半径更大,喷射物也具有更大的尺寸。另外,在纳秒时间尺度范围内主脉冲前存在预脉冲的情况下,在主脉冲到达之前的负延时内靶材表面就会出现物质喷射及冲击波,在主脉冲打靶后,两次物质喷射区域叠加形成了双层结构。由于预脉冲电离形成的等离子体对主脉冲能量的部分反射、散射和吸收作用使得主脉冲烧蚀靶材产生的黑色物质喷射的量反而减少。因此,主脉冲时域分布形状以及预脉冲对激光烧蚀过程都会产生一定的影响,在利用飞秒激光进行精密加工等实际应用中,应调整和控制好激光脉冲的波形以及对比度等参数。  4.利用泵浦-探测超快时间分辨光谱图的方法,研究了50 fs激光脉冲在大气和真空中烧蚀高定向热解石墨(HOPG)喷射物在不同时间延迟下的发射光谱。在光谱图中观测到了C2斯旺(Swan)带隙的光谱(△v=-2,-1,0,1,2),以及属于C15团簇1∑u+和X1∑g+之间电子跃迁产生的光谱带。通过对比分析大气和真空中喷射物的时间分辨光谱可知,在烧蚀的早期阶段大气会使C2斯旺带系统的光谱强度减弱,但在烧蚀后期大气又使其光谱强度增强。由此可推断,在烧蚀早期C2主要是通过从石墨靶材表面直接分离产生的,而在烧蚀后期C2是通过空气中的三体聚合过程产生的。在大气中C15团簇有一部分是通过小的碳团簇分子聚合而成的。对于连续谱,大气存在时增强了碳纳米团簇的热传导效应,因而减少了喷射物产生的连续谱持续时间。研究结果揭示了大气对不同类型的烧蚀产物在不同的时间延迟阶段都起到了不同的作用。  5.设计并搭建了一套新的笼式结构飞秒激光多光子电离显微成像系统。该系统稳定性好,易于调整和操作,且有效提高了信噪比,可作为实验室的一台显微成像设备使用。采用纳米平移台移动扫描样品,可有效提高了成像分辨率。利用此成像系统对铜铟镓硒薄膜太阳电池样品的内部结构进行了实验探测。在镀钼钠钙玻璃的横截面扫描图中,激光电离显微成像能够给出钼层和钠钙玻璃之间良好的对比图像,表明超短脉冲电离显微技术对不同物质边界处的变化非常敏感,因此,利用飞秒激光多光子电离显微成像技术对于具有多层结构的复杂样品的微观特性检测具有潜在的优势;利用飞秒激光多光子电离显微成像技术对生物细胞成像的结果显示,飞秒激光多光子电离显微镜比传统光学显微镜具有更好的成像对比度和分辨率。通过调节纵深方向,还可以实现层析和三维成像。
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