榍石(CaTiSiO5)因优良的化学稳定性和核素包容能力,被用作放射性核素固化的备选材料。目前榍石高压方面的研究相当有限,且都局限于静高压导致其结构相变相关报道,而在冲击高压作用下的研究几乎处于空白状态,认识榍石冲击高压下的行为具有科学价值。此外,一般材料的高压行为研究大都局限于晶体材料,对于已经辐照损伤的材料在受到高压作用后结构发生何种变化,国际上还缺乏系统的研究,更无冲击高压对辐照损伤晶体结构影响的报道。因此认识辐照损伤榍石在冲击高压下的结构变化行为,对加深固化体在极端条件下理化行为的认识具有重要意义。天然辐照损伤榍石相对于其晶态相一般含有较多的水或者氢,氢在冲击高压下的迁移行为也是此次研究的要点。本研究利用二级轻气炮对合成晶态榍石和天然辐照损伤榍石进行了不同压强的冲击高压实验,并采用XRD、红外和拉曼光谱等表征手段对冲击过后的榍石进行了特征分析。主要研究内容包括四个部分:1.探索人工合成晶态榍石和天然辐照损伤榍石在冲击高压作用后的结构变化规律;2.对比冲击高压作用后的晶态榍石和天然辐照损伤榍石在晶体结构和光谱学特征上的异同;3.比较天然辐照损伤榍石经历冲击高压和高温回火晶体结构变化的差异;4.研究冲击高压作用后天然辐照损伤榍石内氢的行为。研究结果表明:1.冲击高压作用下,合成晶态榍石晶格产生局部的应力和缺陷,出现非晶化,有类似于辐照损伤的表象,但具体过程与受损的晶体结构有明显不同。其一,冲击高压导致晶态榍石晶胞参数a、b、c和晶胞体积V的减小,与辐照损伤过程相悖;其二,拉曼光谱Ti-O伸缩振动主峰出现红移,与辐照损伤蜕晶化过程蓝移相反。2.辐照损伤榍石经过冲击高压作用后,XRD分析表明其长程有序性进一步降低。然而红外光谱不仅表现有类似高温回火引起损伤榍石再结晶的特性,还表现有高温回火无法实现的Ti-O伸缩振动峰的明显恢复,表明冲击高压引起榍石损伤的晶体结构得以部分修复的过程和机理与高温回火不同。拉曼光谱除表现为特征峰强度增大、谱线变窄、细节增多,某些峰由蜕晶态向晶态峰位偏移,同样证明冲击高压会造成辐照损伤榍石部分再结晶。结合Ti-O伸缩振动红外峰强度和拉曼峰偏移情况可判断冲击高压引起损伤榍石再结晶的压强在23.4-27.2 GPa之间,且在更高冲击压强49.1GPa时,拉曼光谱出现榍石P21/a和A2/a相不具有的诸多未知新峰,进一步推断可能出现了未知新相。3.对于天然辐照损伤榍石内氢的迁移行为研究表明,冲击高压可使非晶区域内微量的H向晶态区O1位置迁移,与其形成偶极子并沿着a方向振动,类似于高温回火过程,但在最高冲击压力时榍石并没有类似高温回火的情况,出现完全脱氢。总之,冲击波对榍石的作用是一个相当复杂的过程,基于多种因素的耦合效应,其中的诸多问题还需进一步探究。而辐照损伤榍石经历冲击高压后部分结构得以恢复,对于这种奇特现象的物理机制还需要更深入的研究。