金属铂(Ⅱ)配合物与G-四链体DNAs的相互作用及生物活性研究

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金属配合物键合和稳定G-四链体DNA的性质,在癌症治疗中有重要意义,因为它可以通过这种方式来调控原癌基因的转录水平、抑制端粒酶活性和癌细胞的增殖。本论文合成了三个新型的基于邻菲罗啉苯并咪唑衍生物的金属铂(Ⅱ)配合物,并详细研究了它们与G-四链体DNAs人端粒HTG、原癌基因启动子c-Myc和c-Kit2)的相互作用、端粒酶活性抑制以及抗肿瘤作用。1.通过FRET melting实验和PCR Stop实验表明,三个配合物能够稳定G-四链体DNA的结构。在含100mM KC1的磷酸缓冲体系中,当配合物A、B和C浓度为1μM时,人端粒F21T的熔点温度增加值(△Tm)分别为25.4℃、27.1℃和29.2℃,启动子Fc-MycT的△Tm值分别为14.8℃、15.5℃和16.6℃,尽管启动子Fc-Kit2T的△Tm值分别为7.6℃、10.7℃和12.5℃。通过体外端粒酶活性检测实验得出,三个配合物可以通过稳定端粒末端G-四链体DNA的结构,间接抑制端粒酶的活性。2.竞争的FRET melting实验表明,含100mM KCI的磷酸缓冲体系中,在10倍过量双螺旋DNA存在下,G-四链体DNA的△Tm值几乎不变,然而在25倍过量双螺旋DNA存在下,△Tm值均有不同程度的减小,说明在10倍过量双螺旋DNA存在下,三个配合物能选择性识别并稳定G-四链体DNA结构。3.紫外吸收滴定实验和荧光滴定实验表明,配合物A、B和C可能堆积在G-四链体DNA的末端,与G-四聚体平面发生了π-π相互作用,结合常数约为106-107M-1。CD谱实验表明,配合物与G-四链体DNA作用后,CD谱上相应的特征峰变化较小,说明作用后对其二级结构只是稍有扰动。4.通过MTT比色法证实了配合物A、B和C都能够一定程度上抑制HeLa细胞和HepG2细胞的增殖,其中配合物A的效果最强,相应的1C50值分别为15μM和42μM。通过细胞周期分析实验得出,配合物与HeLa细胞和HepG2细胞作用24h后,G0/G1的细胞比例增加,说明配合物A、B和C可能是通过将细胞阻滞在G0/G1期影响细胞的增殖。
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