金属富勒烯微纳形貌的制备及光电化学性能研究

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与空心富勒烯(empty fullerenes)相比,内嵌金属富勒烯(endohedral metallofullerenes,EMFs)在碳笼和内包金属原子之间存在电荷转移,因此内嵌金属富勒烯具有很多新奇的物理化学性质。这些特性使它在微纳光电器件方面具有巨大的潜在应用价值。将内嵌金属富勒烯通过有序化自组装成规则的微纳结构可以促进其在相关领域的实际应用。但是现在文献报道的金属富勒烯微纳结构的形貌依然不多,因此对其进一步研究具有重要意义。本文首次围绕金属富勒烯中的Lu2@C82,Sc3N@C78和Y@C82形貌的制备调控、结构分析及光电性能方面进行了以下探索:  利用掺有金属氧化物的石墨棒作为电极,通过直流电弧法合成金属富勒烯,然后通过高效液相色谱多次分离获得纯的金属富勒烯样品。实验中Lu2@C82,Sc3N@C78和Y@C82均用此方法获得。通过液液界面沉积法(LLIP),首次合成了Lu2@C82,Sc3N@C78和Y@C82的一维微纳结构。实验发现,在甲苯-异丙醇(T-IPA),间二甲苯-异丙醇(M-IPA)和二硫化碳-异丙醇(CS2-IPA)体系下,均能获得Lu2@C82和Y@C82的棒状微纳结构;在甲苯-异丙醇,对二甲苯-异丙醇体系下可以获得Sc3N@C78的棒状结构。另外,实验结果证明,通过改变富勒烯溶液浓度,溶剂比例和种类可以实现对金属富勒烯形貌的形状和大小的调控。  与此同时,结合X射线衍射仪(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对所获得的微纳结构进行晶型分析,并探究了其生长机理。对Lu2@C82在M-IPA体系下和Sc3N@C78在T-IPA体系下分别形成的纳米棒研究发现,与未形成有序结构的金属富勒烯溶液相比,金属富勒烯微纳结构的紫外可见光吸收光谱在可见光区域的吸收明显提高。以CS2-IPA体系下形成的Lu2@C82六棱柱状一维结构为原料,首次研究了双金属富勒烯微纳结构的的光致发光(PL)特性。研究结果证明,有序化的微纳结构与Lu2@C82粉末相比,相同条件下PL强度明显增加。实验发现Lu2@C82和Sc3N@C78的一维纳米结构在紫外和可见光照射下均呈现优异的光电性能,证明了金属富勒烯微纳结构在微型光电器件上的应用潜力。
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