第一部分:工业上分子筛的催化性能往往可以通过用过渡金属改性来提高,而金属镍是用于加氢和脱氢催化剂中应用最广泛的过渡金属之一。本文利用色散修正泛函理论计算了一个镍原子和镍二聚体对HAl ZSM-12分子筛的吸附,结果表明:无论是一个镍原子还是Ni2团簇吸附在分子筛上,分子筛上的氢原子都会先转移到镍原子上,对于单个镍原子的吸附,最终会将分子筛上的氢原子还原成氢气释放出来,导致分子筛B酸位点的减少,但Ni2团簇却不会。氢气吸附在改性前后的HAl ZSM-12的吸附能表示:镍改性后的HAl ZSM-12分子筛,对反应气氛中的氢气的吸附能力更强。氢气分子吸附在分子筛后,解离成两个游离的氢原子,但氢原子不能作为酸性位点发挥作用。氨气的吸附能表示:镍改性分子筛后,会削弱了Lewis Al位点的酸性,但Ni原子可以作为强的Lewis酸性位点。由于电子从镍原子转移到氢原子上,因此反应气氛中的氢气吸附在镍改性后的分子筛上可以加强Lewis Ni位点的酸性。第二部分:金属锌改性HAl ZSM-5分子筛后,可以显著提高低烷链烃制芳烃中原料的转化率以及产物中芳烃的选择性。对锌铝分子筛所有可能存在的结构形态进行优化,从而确定锌铝分子筛可能存在的结构。反应气氛中水蒸气对锌铝分子筛活性位点脱除有3种作用机理:第一种是四个水分子吸附在HZn Al O3MFI上,将锌铝一步脱除,形成锌铝团簇（Zn Al（OH）5）先吸附在H4O2MFI上,接着脱附到分子筛外,H4O2MFI再和Si（OH）4反应生成纯硅MFI分子筛;第二种作用机理是HZn Al O3MFI先吸附三个水分子,将分子筛上的铝位点水解生成氢氧化铝分子,氢氧化铝先吸附在H4Zn O3MFI分子筛上,然后脱附到分子筛外,H4Zn O3MFI分子筛再吸附一个水分子将锌位点水解成氢氧化锌先吸附在分子筛上,然后脱附形成H4O2MFI和氢氧化锌,最后H4O2MFI和Si（OH）4反应生成纯硅MFI分子筛;第三种反应机理是HZn Al O3MFI先吸附1个水分子,将分子筛上的锌位点水解生成氢氧化锌分子,水解出来的氢氧化锌先吸附在HAl O2MFI分子筛上,然后脱附到分子筛外,HAl O2MFI再吸附3个水分子将铝位点水解成氢氧化铝先吸附在分子筛上,然后脱附形成H4O2MFI和氢氧化铝,最后H4O2MFI和Si（OH）4反应生成纯硅MFI分子筛。由于脱铝形成的空穴不稳定,易与氢氧化硅结合生成纯硅分子筛,接着我们进一步研究了含空穴的分子筛结构的演变,一共给出了13种分子筛可能存在的结构。最后对脱附下来的小分子结构进行了探讨,发现氢氧化铝、氢氧化锌以及氢氧化硅在低温时会形成对应的氧化物晶胞,这在热力学上是可行的,并发现氧化铝晶胞和氧化锌晶胞可以结合生成锌铝尖晶石。利用DFT和Turbomole分别计算了各分子筛最稳定结构的总能量和吉布斯自由能,从而确定了各种机理中涉及的反应方程的能量变化以及方程的吉布斯自由能变与温度和压力的关系,最后做出吉布斯自由能变与反应温度和压力的关系图,确定反应温度和压力对反应方程的吉布斯自由能变的影响。