大气与海洋沉积物样品129Ⅰ的AMS测量与地球化学研究

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129I(T1/2=15.7Ma)是放射性碘中半衰期最长的同位素。有天然和人工两种来源,在人类还没有利用原子能的时代,环境中大部分的129I是宇宙射线和大气中的氙进行核反应以及238U的自发裂变产生。天然129I/127I比值在3×10-13-3×10-12水平,但由于人工129I的输入,环境中129I的含量水平显著提高至少两个数量级,释放源主要来自核燃料后处理厂。从129I的物理性质看,可以有多种129I测量方法,像γ谱方法、液闪方法(LSC)、中子活化方法(NAA)、普通质谱方法(MS)等。但这些方法的129I丰度探测限仍都大于10-9,仅可以用于核设施周围环境或核设施流出物等高放环境中129I的测量。加速器质谱(AMS)是目前灵敏度最高的核分析方法之一,129I/127I比值探测限可达10-15-10-14,天然环境样品中的129I同位素丰度为超痕量,在目前的技术条件下,只能用AMS测量之。本工作基于中国原子能科学研究院(CIAE)的HI-13串列加速器建立了AMS测定环境129I的方法,并成功测定了我国部分环境样品中的129I。   相对人的健康而言,远离核设施的环境中129I含量并不足以对人体产生影响,但是,129I作为重要的核裂变产物,其来源具有特殊性,较长的半衰期使其在核设施中长期积累,因此129I可作为一种指示性核素,应用于探知核设施的活动情况和探查未申报的核事件。核泄露早期存在区域高浓度129I现象,使得129I-AMS测量过程中129I的计数高于本底几个数量级,释放出的129I信号用超高灵敏度的AMS易于分辨。本论文建立了大气颗粒物中碘样品的制备方法以及129I的AMS测量方法,并且就2011年3月11日日本福岛核电站(FNPP)泄漏事故期间的北京大气颗粒物样品进行了129I含量的测定分析,以此讨论129I测量在环境辐射监测中的重要作用。129I浓度的时间变化结果显示在3月26日北京地区大气颗粒物样品中,AMS已探测到高于本底数倍的129I信号,而传统低本底γ谱仪在29口的样品中才探测到较为明显的事故来源131I信号,129I浓度的最高峰值出现于4月4日至5日区间,与131I浓度的峰值对应时间相一致,这说明系列样品中激增的129I确实来源于此次福岛核事故。此次颗粒物129I-AMS测量最终结果表明,大气颗粒物中的129I-AMS测定分析具有成为环境辐射安全及应急监测手段的巨大潜力。   沉积物中129I的AMS测量研究同样具有重要意义,在核试验和核事故发生的情况下人工129I含量会大量释放,沉积物岩心中记录着核试验以及核事故在环境中释放的129I信号,因此核试验和核事故的时间可以作为现代沉积物测年的参考时标。本论文选取了胶州湾C23沉积物岩心的合适层位进行129I的测定分析。测量结果显示在岩心62.59cm深度处出现较为明显129I放射性浓度的最大峰,在39-45cm深度处出现较明显的次级峰,与此沉积物岩心137Cs放射性浓度的剖面分布呈现较好的一致性,且峰位一致。以峰所代表的年代可作为参考时标,62.59Cm深度峰位对应于1963年全球最大核试验大气沉降峰,39-45cm出现的次级峰对应于1974年核试验沉降峰,据此推算得到的沉积速率分别为1.60 cma-1和1.40-1.61 cma-1,与210Pbex子体过剩测年法以及137Cs测年得到的结果相吻合。   目前国际上很多AMS实验室对不同区域环境中的129I进行了测定分析,取得了相当丰富的数据,无论是从环境辐射监测,年代学研究,还是从129I作为示踪同位素在地球科学的应用而言,如能建立我国环境中的129I数据库,将会有重要的意义。
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