锂/空气电池高性能阴极的制备及其研究

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金属空气电池由于较高的理论比容量密度和环境友好的特点,成为目前研究的热点。由于锂空气电池和其他金属空气电池相比具有最大的比容量密度,因而受到更多的关注。目前,实际比容量低,循环稳定性差,能量效率不高等问题严重制约了锂/空气电池的实际应用。普遍认为,空气阴极的结构和催化活性决定了锂/空气电池的性能。因此,对空气阴极进行设计和研究,是当下锂空气电池的研究热点之一。本论文通过使用天然的木头和木棉纤维等生物质制备了具有介孔结构的三维集成式木头基电极和木棉基电极,并作为空气阴极应用到锂/空气电池中,表现出很好的性能。木头基电极作为空气阴极具有可再生、超强循环稳定性的特点;而木棉基电极作为空气阴极则具有很好的柔韧性。研究的内容包括:(1)通过对天然木头进行碳化、活化、负载纳米RuO2,设计制备了基于木头的、具有三维功能化孔道阵列结构的可再生空气阴极,并应用于锂/空气电池。通过优化活化失重率、RuO2负载量等实验参数,测试了空气阴极的电化学性能。研究结果表明,该阴极的放电面积比容量达8 mAh cm-2(13295 mAh g-1RuO2),循环100次后能量效率仍保持在87%以上,并且能实现完全再生。SEM与TEM结果显示,300次循环后,电极结构和修饰的纳米RuO2颗粒仍保持初始状态,表明木基电极具有较高的稳定性及可再生性。此外,还进一步考察了电极的厚度、氮掺杂和O2流通对电池性能的影响,结果表明厚度增大对电极的体积比容量基本没有影响,而氮化处理和保持O2流量为20 mL min-1均可显著提高性能。(2)设计制备了一种基于木棉纤维的集成式超高柔性电极,该电极具有密度小、厚度可调、机械强度好、可弯曲折叠180°的特点,可直接作为3D集成式柔性空气阴极应用到锂/空气电池中。在电流密度128 mA g-1下,放电比容量达5193 mAh g-1(按空气阴极总质量计算)。该电极三维集成式结构、中空微米级孔道和在孔道壁上丰富的介孔结构,实现了反应物的快速供给和有效利用。
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