水相法制备ZnSe/ZnS量子点及其光学性能研究

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在Ⅱ-Ⅵ族半导体量子点中,作为发光半导体量子点的典型代表,镉(Cd)基量子点已经成为量子点发光材料的支柱,然而由于Cd元素对环境和生物细胞的毒性以及贫乏的生物相容性,使其在很多实际应用中处于劣势。因此,本论文围绕胶体水相法制备无毒的水溶性ZnSe量子点而展开,并研究其光学性能。针对ZnSe量子点稳定性差,荧光量子产率低等问题,采用外延生长方法制备ZnSe/ZnS量子点,同时将其制备成薄膜,并研究其薄膜的光学性能。本论文的具体内容如下:(1)采用阳离子反注入的水相法制备ZnSe量子点,以巯基乙酸(TGA)作为表面配体,硒氢化钠(NaHSe)为硒源,Zn(OAc)2·2H20和TAG的化合物(Zn-TGA)为锌源。先将高活性的NaHSe迅速注入到装有纯水和少量TGA混合溶液的三颈烧瓶中,然后向三颈烧瓶缓慢注入Zn-TGA溶液。实验结果表明在反应物摩尔比为 nZn2+:nHSe-:nTGA = 1:0.125:1.2、前驱体溶液浓度比为 CZn2+:CHSe-=1:1、反应时间为2 h、温度为90℃以及pH = 8.5时,制备了具有较强带边发射的ZnSe量子点。ZnSe量子点的半高宽约为32 nm,平均粒径为4.1 0.2 nm,且近似球形,属于闪锌矿结构。ZnSe量子点的荧光量子产率为31.8%,荧光寿命为25.24 ns,具有较好的结晶性。(2)针对单核ZnSe量子点存在量子产率低、稳定性差的问题,本论文以硫脲(CH4N2S)为硫源,采用低温生长宽带隙的ZnS对其表面缺陷进行修饰。通过研究ZnSe/ZnS量子点的光学性能,表明在ZnSe溶液和S源的摩尔比为nZnSe:ns2-= 1:5,反应时间为3 h,温度为90℃,pH = 8.5时,获得较好的ZnSe/ZnS核/壳量子点。ZnSe/ZnS量子点的半高宽约为25 nm,平均粒径为4.6 0.2 nm,且具有很好的稳定性和粒度分散性,属于闪锌矿结构。ZnSe/ZnS量子点的荧光量子产率为59.5%,荧光寿命为46.32 ns,均比单核ZnSe高出近两倍,说明ZnS壳层的存在有效地降低了核内激子的离域能力,增强了激子的本征复合几率。(3)本文采用光刻和旋涂工艺制备ZnSe/ZnS量子点薄膜,讨论了量子点溶液浓度和旋涂次数对ZnSe/ZnS量子点薄膜光学性能的影响。结果表明,在浓度比为1:4和旋涂4次制备的薄膜发射峰位于408 nm,半高宽为35 nm,平均透过率为80.76%,荧光寿命为21.79 ns,色坐标为(0.1817,0.1248),量子点薄膜受到激发后,由于发光方式转变,使其有望应用于QDEF和QLED器件中。
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