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随着工业发展与技术变革,清洁能源与能源存储已成为一个重要的研究课题。其中,相变复合材料(PCM)对于能源的节约利用具有重要意义。近年来,相变复合材料研究主要集中在单一相变材料的研究,如:石蜡、硬脂酸和多元醇等,且存在热导率低,易发生渗漏等缺点。基于此,本文提出一种新型高低温相变复合材料,可有效改善复合材料的热导率问题和渗漏问题,有望进一步扩大其应用领域。本文以聚乙二醇(PEG)为低温区相变材料,高密度聚乙烯(HDPE)为高温区相变材料,石墨烯纳米片(GNP)为增强导热填料,分别采用溶液共混法、化学改性法和液体橡胶封装法制备了高低温相变复合材料。本文主要研究内容如下:通过差示扫描量热法分析三种相变复合材料(S、CS和RS)的结晶行为,高低温区域的相变烩顺序都符合:ΔHs>ΔHcs>ΔHRs,且低温区域PEG相变焓最大值约为76.8kJ/kg,高温区域HDPE相变焓最大值约为105.4kJ/kg。此外,相变复合材料的PEG段结晶度和结晶速率不仅受GNP影响,而且由于较低温时HDPE呈固态,对其产生空间限制作用。在相变复合材料的HDPE段,低GNP含量可以促进HDPE结晶成核(诱导异相成核);高GNP含量时HDPE的结晶则受限。热失重结果表明:CS体系相变复合材料有更好的热稳定性,S体系在升高温度时有少量泄露并发生分解,CS体系因PEG接枝反应难以直接分解,RS体系中橡胶的存在可有效降低分解速度。热导率测试表明,当GNP含量为8%时S体系的热导率最高,达到1.22 W/m-K,CS体系热导率的最大值为1.09 W/m.K,而RS体系的热导率仅有0.27 W/m·K。由于RS体系是液体橡胶封装制备的相变复合材料,橡胶的热导率较低,难以形成导热网络结构,从而限制了热导率的提高。采用动态流变法研究了三种相变复合材料的相结构与相容性差异。研究结果表明:随着GNP含量增加,S和CS相变复合材料的复数粘度(η*)、储能模量(G’)与损耗模量(G")逐渐增加。随着GNP含量增加,RS相变复合材料的复数粘度呈现出先减小后逐渐增大的趋势;RS相变复合材料的储能模量和损耗模量刚开始都存在平台区域,待交联固化以后,模量都有显著增加。在流变复杂性分析中,Cole-Cole曲线和Han曲线给出了相变复合材料的相形态与相容性的关系,CS体系的相容性比S体系好,但Han曲线在RS体系中没有很好的符合性,因而不适用于该体系。通过吸/放热循环实验分析了相变复合材料的耐久性,并观察了复合材料的断面结构和形貌。研究结果表明,RS体系具有更好的耐久性,可以有效防止PEG渗漏;CS体系中PEG化学反应改性后,可以将相对质量损失率控制在6%以内,并很好地解决渗漏问题。SEM形貌分析发现,S体系中组分间的相容性较差,而CS和RS体系的相容性较好;随着GNP含量增加,RS体系易出现团聚现象,而S体系和CS体系则更容易形成网络结构。总体而言,S体系比CS体系具有较高的相变焓,但是其相容性、热稳定性和耐久性均较CS体系差;RS体系虽然具有良好的相容性和稳定性以及耐久性,但其相变焓和热导率却偏低。