近年来,随着科技的不断发展和进步,许多领域对材料的要求也越来越高,高端炭材料就是其中很重要的一部分。众所周知,中间相沥青是由平面稠环芳烃组成的大分子混合物,具有易取向、易石墨化、成炭率高等优点,是制备多种高端炭材料的优质前驱体。所以研究制备可工业化生产的优质中间相沥青具有重要的科学、实用和战略意义。本论文利用精制煤焦油沥青作为原料,还原氧化石墨烯(reduced grapheneoxide,rGO)和四氢萘(tetrahydronaphthalene,THN)作为添加剂,研究了它们对中间相沥青形成和发展的影响。通过系统的研究来寻找一条最佳的优质中间相沥青制备工艺路线。同时,将所得中间相沥青制备成炭纤维来验证产物的优劣性和工艺的可行性。首先,通过探究实验温度、保温时长以及体系压力对该精制煤焦油沥青热聚合的影响,找到最佳的基础反应工艺。实验过程中,为了降低中间相沥青的制备难度,本研究在每组实验中均引入了 0.01 wt%的rGO作为成核剂来促进中间相沥青的生成。实验结果表明,当热聚合温度为400℃、保温时长为10h、体系压力为2.0MPa时,热解产物具有较高的中间相含量、广域型的偏光织构以及适中的软化点和不溶物含量。然后,在最佳的基础反应工艺之上研究不同rGO添加量对精制煤焦油沥青热聚合过程的影响。实验结果表明,rGO的添加可以促进沥青小分子的芳构化和缩聚反应进行,缩短中间相形成的时间,但同时也会在一定程度上阻碍中间相小球的融并。然而,当添加0.01 wt%的rGO时,它既可以加速中间相的生成,又不会阻碍广域流线型中间相沥青的生成,具备很好地添加效果。最后,在上述所有实验的基础之上通过添加THN来解决热解产物分相的问题,进而提高中间相沥青的产率。在本实验中,由于THN具有供氢、降低体系粘度以及稳定自由基等作用,同时结合本课题组以往的研究经验,决定将热聚合温度由400℃提高到420℃以获得更好的反应效果。实验结果表明,THN的添加可以改变产物的分子结构,降低反应体系粘度和分子平面度。当其添加量为5 wt%时,既可以降低反应体系粘度,又可以保证生成分子的平面度,有利于中间相分子和非中间相分子的均匀混合,进而获得的均相的中间相沥青。而且由样品MP-T-5所制备的中间相沥青基炭纤维具有较高的拉伸强度和导热性能。综上所述,在聚合温度为420℃、保温时长为10h、反应体系压力为2.0 MPa条件下,添加0.01 wt%的rGO和5 wt%的THN可以获得均相且可纺性良好的中间相沥青。在聚合过程中,rGO与平面芳香分子之间的π-π相互作用可显著加快中间相的生成,而且THN的添加可有效降低反应体系粘度,改变分子结构,加速分子运动,有利于非中间相在中间相中的均匀分散。