【摘 要】
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聚吡咯以其优异的电化学特性、制备工艺简单等特点,被广泛用于超级电容器、锂离子电池等领域。然而,聚吡咯本身易产生团聚,导致其电化学性能受到严重制约,将聚吡咯与基材结合可以促进其分散以提升电化学性能。纸张具备较大的比表面积、多孔和良好的柔韧性等特点,与聚吡咯复合制备的聚吡咯纸基电极,兼具优异的电化学性能和柔韧性,已经被广泛应用于柔性超级电容器。聚吡咯纸基电极通常由纸张浸渍吡咯单体后,再与水性氧化剂（三
【基金项目】
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国家自然科学基金（21978103）； 广东省自然科学基金（2020B1515020021）； 广东省重点领域研发计划项目（2020B1111380002）； 广州市珠江科技新星（201806010141）；
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聚吡咯以其优异的电化学特性、制备工艺简单等特点,被广泛用于超级电容器、锂离子电池等领域。然而,聚吡咯本身易产生团聚,导致其电化学性能受到严重制约,将聚吡咯与基材结合可以促进其分散以提升电化学性能。纸张具备较大的比表面积、多孔和良好的柔韧性等特点,与聚吡咯复合制备的聚吡咯纸基电极,兼具优异的电化学性能和柔韧性,已经被广泛应用于柔性超级电容器。聚吡咯纸基电极通常由纸张浸渍吡咯单体后,再与水性氧化剂（三氯化铁溶液）发生原位聚合反应制得。但是疏水的吡咯与三氯化铁溶液相容性差,吡咯的聚合反应只发生在吡咯和三氯化铁溶液的两相界面,聚吡咯主要沉积在纸张表面而不能进入纸张内部,导致聚吡咯负载量低且易产生团聚,难以充分发挥聚吡咯优异的电化学性能。因此,增大聚吡咯纸基电极的聚吡咯负载量并实现良好分散,有利于增强其电化学特性,对推动聚吡咯纸基电极在柔性超级电容中的应用具有重要的意义。本论文以空白纸张为原料,针对原位聚合法制备聚吡咯纸基电极存在的关键问题,采用再生纤维素或MXene改性纸张的新策略,增大纸张比表面积并使孔径分布更加集中均匀,实现聚吡咯负载量的提升以及在纸张表面和内部的均匀负载,最终制备出电化学性能优异的聚吡咯纸基电极。主要内容和结论如下:（1）采用再生纤维素（regenerated cellulose,RC）改性纸张,不仅增加了纸张比表面积,为后续增加聚吡咯吸附位点、提高聚吡咯负载量奠定了基础,而且使纸张孔径分布更加集中均匀,有利于聚吡咯在纸张表面和内部的均匀负载。最终制备出具有优异电化学性能的RC/聚吡咯纸基电极。首先探究了RC浓度对纸张比表面积和RC/聚吡咯纸基电极性能的影响。与未改性前相比,当RC浓度为2.0 g/L时,纸张的比表面积从0.34m~2/g增加到0.81 m~2/g,孔径分布从5-200μm集中到10-100μm。与未改性前的聚吡咯纸基电极相比,RC/聚吡咯纸基电极的聚吡咯负载量从2.0 mg/cm~2增加到4.2 mg/cm~2,电导率从0.11 S/cm增加到0.26 S/cm。组装的对称超级电容器面积容量从380 m F/cm~2增加到589 m F/cm~2。能量密度从23.7μW h/cm~2增加到33.1μW h/cm~2。（2）为了进一步提升聚吡咯纸基电极的电化学性能。采用导电的MXene（Ti2C3Tx）取代绝缘的RC用于改性纸张。不仅使聚吡咯负载量得到大幅度提升,实现聚吡咯在纸张表面和内部的均匀负载,而且赋予纸张良好的导电性,制备出具有优异电化学性能的MXene/聚吡咯纸基电极。首先探究了Ti2C3Tx浓度对纸张比表面积和MXene/聚吡咯纸基电极性能的影响。与未改性前的纸张相比,当Ti2C3Tx浓度为6.8 g/L时,纸张的比表面积从0.34 m~2/g增加到0.83 m~2/g,孔径分布从5-200μm集中到5-100μm。与未改性前的聚吡咯纸基电极相比,MXene/聚吡咯纸基电极的聚吡咯负载量从2.0 mg/cm~2增加到5.5 mg/cm~2,电导率从0.11 S/cm增加到0.42 S/cm,比表面积达到1.68 m~2/g。组装的对称超级电容器面积容量从380 m F/cm~2增加到806 m F/cm~2。能量密度从23.7μW h/cm~2增加到42.3μW h/cm~2。采用多次浸渍法进一步提高了MXene/聚吡咯纸基电极的电化学性能。当Ti2C3Tx浓度为6.8 g/L,与一次浸渍相比,五次浸渍的MXene/聚吡咯纸基电极比表面积从1.68 m~2/g增加到3.02 m~2/g,孔径分布从5-100μm集中到5-50μm。聚吡咯负载量从5.5 mg/cm~2增加到10.0 mg/cm~2,电导率从0.42 S/cm增加到2.03 S/cm。对称超级电容器面积容量从806 m F/cm~2增加到2316 m F/cm~2,提升了1.8倍。能量密度从42.3μW h/cm~2增加到83.6μW h/cm~2,相较于文献报道的MXene/PPy等电极组装的超级电容器,能量密度从33.4μW h/cm~2增加到83.6μW h/cm~2,提升了近1.5倍。综上所述,采用RC或MXene改性纸张的策略,实现了聚吡咯负载量的提升以及在纸张表面和内部的均匀负载,制备出具有优异电化学性能的聚吡咯纸基电极,对推动柔性超级电容器朝着绿色、高性能的方向发展具有重要的意义。
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