硒铟银锌四元量子点的制备及光学性能研究

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量子点由于其光谱可调谐,发光效率高,是近年来发展起来的一类新型功能材料,在发光器件、光催化、生物成像、光伏电池、传感器以及激光等领域中均有着非常广泛的应用。目前通常采用的调节发射光谱范围的手段有改变量子点颗粒尺寸,改变组分等方法。本文采用热注入法制备了不同粒径的ZnAg InSe量子点及不同Zn/Ag前驱物配比的ZnxAgInSe量子点,同时合成了包覆ZnSe壳层的ZnAgInSe/ZnSe量子点。通过荧光衰减寿命、变温PL的测试分析了其内部发光机制。具体内容如下:通过热注入法制备了不同颗粒尺寸的ZnAgInSe量子点。受量子尺寸效应的影响,随着颗粒尺寸的增加发光强度明显增强且光谱发生红移。通过进一步测试荧光衰减寿命来研究其内部的发光机制,主要是由导带到内部能级的复合,表面相关的复合以及施主-受主对复合三个过程共同作用的结果,且施主-受主对的复合占主要部分。同时,我们对不同颗粒尺寸的ZnAgInSe量子点测试了变温PL光谱,并研究了变温光谱的发射峰位置,发射峰强度以及半高宽与温度之间的变化关系。可以发现峰强度随着温度的升高而减弱,这可能是由于热激活非辐射复合机制引起的。ZnAgInSe量子点变温发射光谱的展宽可能是激子-声子的耦合导致的,黄昆因子随着颗粒尺寸的增加而增大,表明了激子-声子耦合作用增强。通过热注入法制备了不同组分的ZnxAgInSe(x=0.3,0.5,1)量子点,通过改变Zn/Ag配比成功的调节了量子点的发光峰范围。可以发现,随着Zn/Ag配比的增加发射光谱发生了明显的蓝移,同时发光强度也相应的增强,表明量子点中Zn空位(VZn)和Ag空位(VAg)的数量发生了变化,Zn组分的增加引起了VAg的降低,而VZn相应的增加。我们进一步测试了ZnxAgInSe量子点的变温PL谱,并研究了发射峰位置,半高宽,峰强度随温度的变化关系。随着Zn/Ag配比的增加黄昆因子S逐渐降低,可能是由于晶格结构的热膨胀引起了带隙能量的变化。ZnxAgInSe量子点的发光机制可以描述为以下三个过程:导带到内部能级的复合,表面相关的复合以及施主-受主对复合,其中施主-受主对复合占主导地位。同时,我们进一步将ZnxAgInSe(x=1)量子点应用在了温度传感器中。通过热注入法制备了包覆不同ZnSe层数的ZnAgInSe/ZnSe量子点。随着ZnSe壳层数量的增加,发光峰位发生蓝移,且发光强度也逐渐增强。ZnAgInSe/ZnSe核/壳量子点的发光机制主要是由于导带到内部定域能级的复合、表面相关的复合以及施主-受主对复合,其中以施主-受主对的复合为主。通过测试变温光谱,研究了发射峰位置,发射峰强度以及半高宽与温度之间的变化关系。可以观察到在10 K到300 K的温度变化范围内,随着温度的升高强度减弱且峰位红移,光谱展宽。拟合得到黄昆因子S均小于1,说明其激子-声子的耦合较弱,且随着ZnSe层数的增加S逐渐降低,表明激子-声子耦合逐渐下降。
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