有机-无机复合钙钛矿薄膜光电性能调控及其在LED中的应用研究

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有机-无机复合钙钛矿材料由于优异的光电特性,如较长的载流子扩散长度和较高的吸收系数及载流子迁移率,在太阳能电池领域飞速发展。另一方面,因为钙钛矿材料具有直接带隙、发光颜色连续可调、发光色度高等性质,在发光二极管(LED)领域中的应用也备受重视。目前制约钙钛矿LED效率提高的因素主要有成膜形貌差、缺陷多以及激子结合能低等问题。本文以CH3NH3PbBr3钙钛矿体系为研究对象。探究了绿色反溶剂乙酸乙酯对薄膜形貌、结晶性、发光强度及缺陷态的影响;此外,引入长碳链的苯乙铵基团制备准二维CH3NH3PbBr3薄膜以促进激子复合,探究不同退火温度对此钙钛矿薄膜结晶取向性及缺陷态密度的影响。结合传输层的优化,应用上述两种薄膜分别制备出高效的电致发光器件。取得的研究结果如下:(1)开发了一种低毒性的反溶剂乙酸乙酯用于制备CH3NH3PbBr3薄膜,促进钙钛矿结晶,提高薄膜的致密度与结晶性。与传统的高毒性反溶剂甲苯及氯苯相比,乙酸乙酯沸点低、极性高,从而能有效萃取钙钛矿溶液,制备出的薄膜结晶度更高,同时大幅度降低了薄膜表面的Pb0缺陷,改善薄膜发光性能。采用乙酸乙酯作为反溶剂制备的LED最大亮度可达13883 cd/m2,最大电流效率6.72 cd/A,最大外量子效率1.44%,分别比甲苯和氯苯制备的器件外量子效率提高了2倍和1倍。(2)在CH3NH3PbBr3前驱体溶液中引入长碳链苯乙铵溴(PEABr)生成准二维结构,提高激子复合。研究发现后续热处理会显著影响薄膜结晶性及晶粒取向。经过120°C热处理的样品结晶性最佳且表现出高度的取向排列,从而显著降低了薄膜缺陷。相比于未加热样品,薄膜荧光寿命从9.50 ns提升至26.12 ns,荧光量子产率(PLQY)从13.8%增加到56.7%。以此薄膜作为发光层应用到LED器件中,器件最大电流效率达到27.08 cd/A,最高外量子效率达到6.86%。
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