微生物燃料电池（Microbial Fuel Cell,MFC）是一种可以实现污水处理并同步产电的电化学装置,在污染处理与资源化领域有巨大的潜在应用价值。石墨烯水凝胶材料不仅具有良好的机械强度和较大的比表面积,其独特的三维多孔微观结构还可以促进微生物的粘附和富集,是较理想的MFC电极材料。然而,目前报道的石墨烯水凝胶的制备方法存在反应条件苛刻、能耗高、环境污染严重等问题。因此,开发反应条件温和、低能耗、低污染的石墨烯水凝胶的制备方法具有重要意义。本研究利用异化金属还原菌的胞外还原特性,建立了石墨烯水凝胶的生物自组装方法,构建了高生物电活性石墨烯水凝胶电极。进一步利用电极内负载的大量的电活性微生物在电极上原位辅助合成硫化亚铁（FeS）纳米材料,制备了电化学性能优异的硫化亚铁复合石墨烯水凝胶电极。将两种石墨烯水凝胶电极分别应用于MFC产电,均大幅提高了其产电性能,并深入研究了产电性能提高的机制。主要研究内容和结果归纳如下:（1）建立了石墨烯水凝胶生物自组装方法,对石墨烯水凝胶的合成条件进行了优化。将高浓度异化金属还原菌菌体和氧化石墨烯（GO）混合,利用菌体的胞外电子传递能力将GO还原为还原性石墨烯（rGO）,并同步交联组装形成负载活细胞菌体（～9.0×105 CFU/cm3）的三维多孔石墨烯水凝胶,建立了高生物电活性石墨烯水凝胶的生物自组装方法。同时,研究揭示了MtrB和CymA蛋白对水凝胶自组装的重要作用。进一步,考察了多种自组装条件对水凝胶合成的影响,并对石墨烯水凝胶生物自组装的条件进行了优化,得出水凝胶的合成条件为GO≥0.2 mg/mL、细菌浓度OD600≥2和温度17～30 ℃。（2）构建了高生物电活性石墨烯水凝胶电极（GHE）,大幅度提升了MFC的产电性能。基于石墨烯水凝胶生物自组装方法,以碳布为支撑材料,利用异化金属还原菌菌体和GO进行自组装,最终获得了以碳布为基底的活细胞负载的石墨烯水凝胶电极。将GHE作为阳极,在MFC中考察其产电性能,电池的最大功率密度和最大电流密度分别达到1806 mW/m2和5500 mA/m2,较传统碳布电极（CC）MFC分别提高25倍和7倍。进一步电化学分析发现,GHE加速了黄素介导的间接电子转移（MET）(GHEMET=93.3μA,CCMET=13.7μA),大幅度增强了以细胞色素C为主的直接电子转移（DET）(GHEDET=149.9μA,CC电极无明显DET催化峰电流),并且显著降低了电极的电荷转移内阻(Rct)(GHERct=119.7Ω,CCRct=104875Ω)。（3）制备了高生物电活性FeS复合石墨烯水凝胶电极（GHEFS）,进一步提升了MFC的产电性能。基于FeS生物合成方法,利用GHE内负载的异化金属还原菌辅助原位合成FeS纳米颗粒,获得GHEFS复合电极。利用GHEFS作为阳极,在MFC中考察其产电性能,MFC的最大功率密度达到3017 mW/m2,电流密度达到11100 mA/m2。相较于GHE电极,其MFC功率密度提升67%,电流密度提升102%;相较于碳布电极,功率密度提升43倍,电流密度提升15倍。通过电化学分析发现,引入FeS纳米材料后,GHEFS大幅度促进了细菌与电极间的胞外电子的传递(GHEFSMET=1.06 mA,GHEFSDET=1.64 mA),并且进一步降低了电极的电荷转移内阻(Rct)(GHEFSRct=73Ω,是GHE的61%,较碳布电极降低约1400倍)。