竹红菌乙素衍生物的合成及其光动力性质研究

来源 :中国科学院研究生院(理化技术研究所) | 被引量 : 7次 | 上传用户:heshark
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竹红菌素包括竹红菌甲素(Hypocrellin A, HA)和竹红菌乙素(Hypocrellin B, HB),是从生长在我国云南、四川的箭竹上的一种寄生真菌中提取的天然色素。由于竹红菌素良好的光动力性质,其被认为是一类具有临床应用前景的光动力药物。但是水溶性差、在光动力治疗窗口吸光能力弱以及对生物靶分子缺乏亲合力等缺点,限制了天然竹红菌素的应用。为了进一步提高竹红菌乙素的光动力性质,我们开展了以下工作:1.设计合成了二甲胺基乙硫醇修饰的竹红菌乙素DEHB。利用质子化后形成的季铵盐基团与DNA之间的静电作用来提高DEHB对DNA的亲合能力,季铵盐基团的形成也同时改善了竹红菌乙素的水溶性。通过ESR技术和DNA热变性实验,并与HB及其乙硫醇修饰的衍生物EHB比较,证实季铵盐基团可以提高DEHB与DNA之间的作用能力。尽管DEHB的活性氧量子产率不如EHB或HB,但是其对小牛胸腺DNA(CT DNA)的光损伤能力却强于EHB和HB。这是因为季铵盐基团的存在提高了DEHB与DNA之间的亲合力,使得产生的活性氧可以更为有效地与DNA作用。2.设计合成了金刚烷修饰的竹红菌乙素衍生物。利用环糊精聚合物与金刚烷基团间的包结作用成功制备了基于竹红菌乙素的水溶性光敏体系,并通过ESR技术研究了该光敏体系的活性氧产生能力,及其对CT DNA的光损伤能力。3.利用光反应合成了双巯基乙酸取代的竹红菌乙素DMHB,并对其反应条件进行了优化。通过调控氧浓度和反应原料物料比例,使DMHB收率由文献报道的18%提高到45%。
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