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在许多国家,地下水中的NO2-/NO3-污染日益危及公众健康,这就迫切要求人们对如何脱除水中的NO2-/NO3-进行研究。本论文主要针对Pd-CNTs/Al2O3催化中空纤维膜的制备条件以及不同类型催化膜反应器在不同操作条件下脱除水中亚硝酸盐的性能进行了研究,并构建了理论模型。 采用相转化—烧结技术制备了多孔Al2O3中空纤维膜。通过化学气相沉积法在Al2O3中空纤维膜孔道内长出碳纳米管,并浸渍负载Pd催化剂,制成Pd-CNTs/Al2O3催化中空纤维膜。将制得的Pd-CNTs/Al2O3催化中空纤维膜研磨成粉末进行脱除水中亚硝酸盐的动力学研究。研究发现,烧结/还原温度为350℃时,制备的Pd-CNTs/Al2O3催化中空纤维膜对脱除水中NO2-表现出最高的催化活性,其脱除水中NO2-的反应动力学遵循Langmuir-Hinshelwood机理,动力学表达式为-RNO-2=kr0exp(-Ea/RT)caNO-2·KHcH2/1+KHcH2,其中NO2-的反应速率常数为kr0=2.508×10-2 cm3·gcat-1·(g cm-3)1-α·s-1,反应活化能Ea=16.4 kJ·mol-1,反应级数为α=0.4;氢气吸附常数为KH=3.137×106 cm3· g-1。 利用制备的Pd-CNTs/Al2O3催化中空纤维膜组装膜反应器,脱除水中的NO2-,对膜反应器脱除水中NO2-的操作条件进行了优化。在催化中空纤维膜外表面进行疏水改性并组装成扩散型膜反应器,在该类型膜反应器中,液相和气相通过扩散作用到达膜孔道内的催化剂表面发生反应,NO2-的脱除量随着操作温度的升高而增加;当氢气分压小于0.5时,NO2-的脱除量随着氢气分压的升高而增加,但是氢气分压接近1atm时,NO2-脱除量所受影响减弱。较高的NO2-初始浓度有利于脱氮反应,但随着NO2-初始浓度的升高,NO2-脱除率逐渐减小。 将催化中空纤维膜的一端封死组装成穿透型膜反应器,在该类型膜反应器中,溶有气体的液相在强制推动力下穿过催化中空纤维膜。该操作的最佳反应温度为25℃,进料气体中最佳氢氮比为4∶1,在进料气体中掺入空气会消耗进料气体中的氢气,从而降低NO2-的脱除率。通过实验结果和模型计算对比发现,所有的实验结果与模型均能良好吻合,利用穿透型催化膜反应器可以实现亚硝酸盐的完全脱除,且比扩散型膜反应器具有更好的脱氮性能。