从物质形成的角度来看，人们的“物理”“化学”世界是由热力学和动力学两者构成的世界。如果一个体系在热力学上是不稳定的(例如金刚石)，同时又需要一个更长的时间才能达到它最稳定的构型，那么这样的体系在动力学上可能被认为是稳定的；或者它们也被认为是“亚稳的”。虽然热力学是导致最终低能态本质上不可抵抗的驱动力，但人们能够使用动力学作为手段，令这种驱动缓慢下来，以便在一段时间内使物质达到某一特定亚稳相目标。 脉冲激光诱导液固界面反应(Pulsed—laser induced liquid—solid interface reaction，PLIIR)，由于具有瞬态高温高压的特点，使其在亚稳相纳米材料的制备上表现出通常基于平衡热力学方法所不具备的优越性。本文利用PLIIR方法制备了多种具有亚稳结构或亚稳形貌的新型半导体纳米结构，并通过系统表征这类亚稳纳米材料的结构，研究了其相应的物理化学性质，并提出了相关的生长机制。实验和理论研究表明PLIIR的创新点在于： (1)高温高压相合成。在常温常压下，利用脉冲激光在液固界面产生的高温高压高密度等离子体中的物理和化学反应来合成高温高压相，这意味着PLIIR在制备亚稳相方面具有其独特的优势。 (2)纳米尺度限制。利用液体的束缚，使得等离子体淬灭时间通常在纳秒量级，以限制制备的亚稳相尺寸在纳米尺度内，这表明PLIIR实际上打开了一扇通往纳米材料制备的奇异之门。 (3)化合物合成。特殊反应空间使得制备的纳米晶可以是化合物，即组份分别来自于固体和液体，从而为科学家针对某些方面的需要而对所合成的纳米晶进行有效的组份设计提供了方便。 本论文主要研究工作及成果创新点概括如下： ◆采用脉冲激光诱导固液界面反应方法实现了在常温常压下对亚稳纳米相的捕获，并对纳米晶从稳定相向亚稳相转变的物理机制进行了研究。 采用PLIIR反应方法，首次制备出一种单分散的具有体心立方相结构的碳纳米晶，即理论上预言的超密态碳；实现了六方相GaN晶体向立方相GaN纳米晶转化的固—固相变；通过电势场内液相环境激光烧蚀沉积技术制备了具有亚稳相四方结构的锗纳米晶。这些研究表明，脉冲激光诱导固液界面反应方法是一种捕获亚稳纳米相的有力工具。 ◆发展了无机盐辅助的脉冲激光诱导固液界面反应方法，并采用该方法来控制制备过程中亚稳形貌的形成，首次制备出了一种具有亚稳相闪锌矿结构的硅准纳米方块，和一种体心立方结构的碳准纳米方块。 为了探索可控生长，我们发展了无机盐调控的激光诱导固液界面反应技术，并将其应用于第Ⅳ主族元素中的碳、硅半导体纳米结构的制备研究中，在实验上首次制备出了一种新颖的硅准纳米方块和一种碳准纳米方块。通过细致的结构表征与物性分析后表明：所制备的硅准纳米方块和碳准纳米方块分别具有亚稳相闪锌矿结构和一种新型的亚稳相类C8结构；同时通过阴极射线荧光光谱技术，我们进一步研究了具有类C8结构的碳准纳米方块的发光特性，发现它具有蓝紫光发射性能，是一种新型的宽带隙半导体材料。 ◆发展了电场辅助脉冲激光诱导固液界面反应方法，通过采用这种技术来调控所制备纳米晶的结构和形貌，分别制备出了两种不同形貌的二氧化锗准纳米晶体，并在光谱分析中观察到了对所制备纳米结构形貌依赖的发光行为。 基于可控制备的理念，我们发展了电场辅助脉冲激光诱导固液界面反应方法。在不添加其他任何化学试剂情况下，通过在高纯去离子水中进行的电场辅助的激光诱导固液界面反应，分别制备出了尺寸和形貌分布均匀的方块状及类梭子状二氧化锗准纳米晶体。并且在进一步地对所制备的不同形貌二氧化锗准纳米晶体的阴极射线荧光发光测试中，我们观测并分析了由准纳米晶体形状所导致的光谱的变化规律，结果发现在二氧化锗准纳米晶体结构中存在一种形貌依赖的发光特性，这显示我们有可能通过对纳米结构形貌的控制来进一步调控它的发光性质。