【摘 要】
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局域表面等离子共振（LSPR）吸收特性是纳米颗粒的一种新颖的光学性质,是纳米光学领域的热门研究方向之一。局域表面等离子体（LSP）是指纳米颗粒中的自由载流子在入射光的驱动下发生的集体振荡。在某一频率下,自由载流子的振荡与入射光发生共振,称为LSPR。具有LSPR性质的纳米颗粒在光热治疗,光声成像等方面均具有重要的应用价值。传统的具有LSPR性质的材料一般为金、银等贵金属纳米颗粒。随着对纳米颗粒LS
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目（61674011）； 北京交通大学基本科研业务费人才项目（2019RC020）；
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局域表面等离子共振（LSPR）吸收特性是纳米颗粒的一种新颖的光学性质,是纳米光学领域的热门研究方向之一。局域表面等离子体（LSP）是指纳米颗粒中的自由载流子在入射光的驱动下发生的集体振荡。在某一频率下,自由载流子的振荡与入射光发生共振,称为LSPR。具有LSPR性质的纳米颗粒在光热治疗,光声成像等方面均具有重要的应用价值。传统的具有LSPR性质的材料一般为金、银等贵金属纳米颗粒。随着对纳米颗粒LSPR性质深入研究以及纳米合成技术的不断发展,科研工作者发现一些非化学计量比的半导体纳米颗粒也具有LSPR性质。近年来,非化学计量比铜基硫族纳米颗粒的LSPR性质研究受到了广泛关注。非化学计量比铜基硫族纳米颗粒是一种自掺杂型的p型半导体纳米颗粒,由于其结构中具有铜空位,会使得大量自由空穴存在,因此在近红外区域具有明显的LSPR吸收。与贵金属纳米颗粒相比较,铜基硫族纳米颗粒的LSPR吸收特性可以在较大范围内进行调控。本论文选取二元Cu2-xS纳米颗粒、二元Cu2-xSe纳米颗粒、三元合金型Cu2-xSySe1-y纳米颗粒和Zn离子诱导的Cu2-xS和Cu2-xSe纳米颗粒作为研究对象,研究了硫源种类、表面配体、纳米颗粒的尺寸、晶型等因素对纳米颗粒的LSPR性质的影响,实现了对铜基硫族纳米颗粒近红外LSPR性质的较广吸收范围的调控。论文的主要研究内容分为以下四部分:1.分别使用1-十二硫醇（DDT）和硫粉作为硫源,制备了一系列Cu2-xS纳米颗粒,其在近红外区域具有明显的LSPR吸收特性。首先,使用DDT作为硫源制备了单斜相Cu1.94S纳米颗粒,其通过对Cu1.94S纳米颗粒尺寸和形貌的控制可以有效调控LSPR吸收范围。以具有相似尺寸和形貌的Cu1.94S纳米颗粒为研究对象,研究了表面配体对其LSPR性质的影响。然后,使用硫粉作为硫源,通过调控铜/硫前驱体比例制备了具有不同晶型的Cu2-xS纳米颗粒(六方Cu S、单斜Cu7S4和单斜Cu1.94S),研究了不同晶型结构的Cu2-xS纳米颗粒的LSPR吸收特性的变化,在此基础之上进一步探究了表面配体对Cu2-xS纳米颗粒晶型和LSPR性质的影响。2.采用热注射法以硒粉作为硒源制备了立方相Cu2-xSe纳米颗粒,其在近红外区域具有明显的LSPR吸收特性。首先,研究了不同尺寸和铜/硒前驱体比例对Cu2-xSe纳米颗粒的LSPR吸收特性的影响,结果发现随着Cu:Se比例的增加LSPR吸收峰位发生一定程度的红移,而尺寸变化对LSPR影响较小。然后,研究了不同类型的表面配体对LSPR吸收特性的影响,随着油酸比例的增加,Cu2-xSe纳米颗粒的LSPR吸收峰位发生明显红移,这主要是因为油酸具有强烈的给电子能力,减少了自由空穴的数目。3.分别使用DDT和硫粉作为硫源制备了三元合金型Cu2-xSySe1-y纳米颗粒,其在近红外区域具有LSPR性质。随着硫源用量的增加,Cu2-xSySe1-y纳米颗粒的晶型由立方相向单斜相（久辉铜矿）转变,伴随着相变的发生Cu2-xSySe1-y纳米颗粒的LSPR吸收峰位发生明显红移。通过对比发现,当使用DDT作为硫源时,Cu2-xSySe1-y纳米颗粒的LSPR吸收调控范围更大,这主要是由于作为表面配体的DDT具有给电子性质。4.由于Cu离子在高温下具有较高的迁移率,研究了Zn离子的引入对二元Cu2-xS和Cu2-xSe纳米颗粒的LSPR性质的影响。当使用硫粉作为硫源时,在Zn离子诱导下制备了的Cu2-xS纳米颗粒,随着Zn离子用量的增加,所制备的纳米颗粒晶型由单斜相Cu1.94S向单斜相Cu7S4的转变,与此同时LSPR峰位有一定蓝移。与之形成鲜明对比的是,在Zn离子诱导下所制备的立方相Cu2-xSe纳米颗粒不随着Zn离子用量的增加而发生晶型转变,但是所制备的纳米颗粒的LSPR峰位发生红移。上述结果证明了外来阳离子的引入对Cu2-xS和Cu2-xSe纳米颗粒的LSPR特性的影响有所不同。图80幅,表15个,参考文献297篇
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