【摘 要】
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生物质是储量巨大且来源广泛的可再生能源。在将生物质原料转化为燃料和高附加值产品的工业反应中,往往存在大量水蒸气和催化剂毒物。因此在上述反应中对催化剂的稳定性具有很高的要求。而碳化硅作为一种优异的陶瓷材料已经被证实具有成为高稳定性催化剂载体的巨大发展潜力,并且已被应用在气相的工业反应过程中。高比表面积载体在高温、强放热等反应中能够提升催化剂的稳定性,提高负载金属的分散度以及增强催化剂的催化活性。因此
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生物质是储量巨大且来源广泛的可再生能源。在将生物质原料转化为燃料和高附加值产品的工业反应中,往往存在大量水蒸气和催化剂毒物。因此在上述反应中对催化剂的稳定性具有很高的要求。而碳化硅作为一种优异的陶瓷材料已经被证实具有成为高稳定性催化剂载体的巨大发展潜力,并且已被应用在气相的工业反应过程中。高比表面积载体在高温、强放热等反应中能够提升催化剂的稳定性,提高负载金属的分散度以及增强催化剂的催化活性。因此,本文基于对高比表面积碳化硅的制备并以其作为催化剂的载体合成钯、钌催化剂,得到以下研究结果:(1)制备方法主要以溶胶凝胶法为主,在此方法基础上创新提出了以活性碳颗粒作为原料之一,初步水解反应的条件设置为碱性环境。最终得到了三种纯度、结晶度良好且具有立方晶型的β-Si C,其比表面积分别为30~600 m~2/g不等,具有碳纳米线状、颗粒状及蠕虫状等多种形貌特点。(2)分别以四种碳化硅材料作为催化剂载体负载不同含量的Pd、Ru元素。通过水煮与蒸汽两种水热环境下对四种载体制备得到的钯催化剂进行稳定性测试,发现以b-Si C作为载体的催化剂水热稳定性最好。在两种水热环境,该催化剂在不同的测试时间下均没有出现团聚现象,且具有良好的晶型结构和结晶度。(3)在二甲基呋喃三聚产品的加氢脱氧反应中,当Pd负载量为5wt%时原料转化率可达98%以上。通过对比得到Pd/b-Si C催化剂的催化性能与稳定性最好。随后在榉木中木质素的热解反应中,发现在Ru/Si C的催化作用下可以得到30wt%以上的固体回收率和90wt%以上的生物油收率。此外以a-Si C和b-Si C作为载体制备得到的钌催化剂,在Ru负载量为1wt%时就能得到98%以上的生物油收率和较多木质素单体结构,并且对木质素单体的选择性超过20%。
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