【摘 要】
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热电技术作为一种将热能转化为电能的新兴技术,不仅拥有零排放、无噪音等显著优点,更为重要的是,作为一种可持续能源,有望解决能源短缺问题并助力实现“双碳”目标。传统的热电材料主要是基于固态半导体或导电聚合物,但是其存在着以下问题:Seebeck系数较低(通常是μV·K-1)、采用的元素稀少而珍贵、材料不具备优异的本征可拉伸性。而新型热电化学电池可以很好地解决上述问题。相比于传统热电技术,热电化学电池的
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热电技术作为一种将热能转化为电能的新兴技术,不仅拥有零排放、无噪音等显著优点,更为重要的是,作为一种可持续能源,有望解决能源短缺问题并助力实现“双碳”目标。传统的热电材料主要是基于固态半导体或导电聚合物,但是其存在着以下问题:Seebeck系数较低(通常是μV·K-1)、采用的元素稀少而珍贵、材料不具备优异的本征可拉伸性。而新型热电化学电池可以很好地解决上述问题。相比于传统热电技术,热电化学电池的Seebeck系数高一个数量级,同时具有优异的本征柔性。高Seebeck系数能够保证在有限的温差条件下,获得更高的输出电压,这在可穿戴柔性能源器件方面将具有巨大的应用潜力。因为人体与环境的温差较小,高Seebeck系数的器件有望输出高电压,解决小型可穿戴电子器件的供能问题,实现系统的自驱动化。本文基于PVA水凝胶材料,制备了[Fe（CN）6]3-/[Fe（CN）6]4-和I-/I3-水凝胶基热电化学电池,重点研究了离子浓度对热电输出性能的影响,并利用性能优化的热电化学材料构筑了一种柔性热电器件,最后以此器件作为乳酸传感器的电源,探索系统的自驱动应用,文章的主要内容具体包括以下两个部分:1.水凝胶基热电化学电池的材料制备及性能研究通过扩散法在PVA水凝胶的三维结构中引入氧化还原对,该水凝胶基热电化学电池不仅具有热电化学电池的高Seebeck系数特征,而且具有优异的柔性。此外,还系统探究了不同氧化还原对离子浓度对材料微观形貌及热电输出性能的影响。结果表明,采用200 m M的K3[Fe（CN）6]/K4[Fe（CN）6]和400 m M的KI/KI3溶液中所制备的水凝胶基热电化学电池性能最佳,主要原因为上述浓度下水凝胶体系具有较好的三维孔洞结构,有利于离子的传质与动力学过程。基于优化结构参数,构筑了3组p-n对的柔性热电器件,Seebeck系数可达5.4 m V·K-1,输出电流为1.73μA。2.自驱动乳酸传感系统的构建与性能研究利用导电碳布纤维作为基底,先利用阴极沉积法在其表面沉积Pt纳米粒子,表面干燥后先后涂覆乳酸氧化酶和壳聚糖溶液,最终得乳酸传感器;将上述制备的柔性热电器件与乳酸传感器集成,在无额外供电的情况下测试其对不同浓度乳酸溶液的电流响应大小和抗干扰性能。结果表明,该传感器输出电流大小与乳酸浓度呈现良好的线性关系,灵敏度达到0.1μA/m M;而对汗液中其它成分的无明显电流响应（0.02μA/m M）,展示其优异的抗干扰性能。实际应用中,该传感器可作为非侵入式检测手段,通过检测汗液中乳酸的浓度,为实时人体健康监测提供的判断依据。
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