大气气溶胶颗粒是由大气中的气态前体物形成,严重影响了人体健康、气候变化和空气质量等。高氧化多官能团有机物和硫酸是重要的成核参与者。一些研究表明,高氧化多官能团有机物可以稳定硫酸簇,并增强大气成核作用。然而,高氧化多官能团有机物如何与大气污染物(例如与硫酸或甲磺酸)相互作用目前尚不清楚。因此,本文研究了异戊二烯氧化产物2-甲基甘油酸与硫酸的成核机理,同时还研究了2-甲基甘油酸与甲磺酸的成核机理作为对比。2-甲基甘油酸的分子式为C4H804,硫酸的分子式为H2SO4,甲磺酸的分子式为CH3S03H。我们发现团簇(C4H8O4)(H2SO4)m(m=1-2)和(C4H8O4)(CH3S03H)n(n=1-2)具有一些部分共价的强氢键和有利的结合能、形成自由能以及形成焓。对于C4H8O4-H2SO4和C4H8O4-CH3S03H体系,不同异构体的团簇构型分布显示出弱的温度依赖性,这些簇的最低能构型始终占据优势。理论工作表明,团簇(C4H8O4)(H2SO4)和(C4H8O4)(CH3S03H)是 给 定 C4H8O4-H2SO4 和C4H8O4-CH3SO3H体系中最稳定的,且它们的形成速率足够大,能够对新粒子生成做出贡献。C4H8O4-H2SO4和C4H8O4-CH3S03H体系中其他尺寸的团簇的形成速率非常小。在大气条件下C4H8O4不太可能发生同分子成核,但C4H8O4和H2SO4之间的相互作用表明它们可以主要以异二聚体的方式促成有效的异分子成核。在与C4H8O4形成团簇的能力方面,CH3S03H表现出与H2SO4类似的性质,但略微弱于H2SO4。理论计算要结合实验检测才能够充分地说明问题。传统质谱仪虽然能够分析颗粒物的质谱图,但由于大气环境的复杂性,质谱图不具有完全的特异性。为此,我们研制一套离子阱质谱仪与光电子能谱仪联用的仪器装置。该仪器利用质谱-光电子能谱组合系统,不仅能够获得质谱,而且能够得到光电子能谱。将两者结合能够为分析物质的化学组分及结构信息提供有效的研究手段。该仪器可分为离子传输系统和激光系统两部分,而两者的最终相互作用,需要光路的精确设计调试以及严格的时序控制。