铁基超导体正常态的超快光谱学研究

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高温超导机制是凝聚态物理研究领域的重点难题,相关领域的研究极大地推动了凝聚态基础物理的发展和实验技术的进步。作为新兴的高温超导材料,铁基超导体成为研究高温超导现象的重要平台。在研究过程中人们发现在超导态以外,正常态的电子性质及其与超导之间的关系对于深入理解铁基超导机制具有重大的意义,在铁基和铜基超导体的正常态中学者们均发现了电子向列性和关联性,两者在高温超导体中的普遍存在暗示着它们在高温超导的性质中扮演着至关重要的角色。研究发现电子向列性的起源与铁基超导的超导配对机制有着很大的关联,而且电子向列性的驱动机制也引起了学界的广泛争论。同时随着研究的深入,电子关联性在铁基超导体的研究中也逐渐得以体现,引起了人们对于铁基超导机制理论研究的重新审视。光学泵浦探测技术通过时间分辨的手段能够观测到系统中的准粒子动力学行为,并且通过分析能够有效甄别系统中存在的各种有序相和相互作用。在本文中,我们采用超快光谱学的实验手段探索了铁基超导材料NaFe1-xCoxAs和KxFe2-ySe2的准粒子行为,并得到以下研究结果:1、结合偏振型超快光谱和劳埃衍射,我们研究了 NaFe1-xCoxAs铁基超导体中超导态和正常态的瞬态反射光谱特征。在超导态,瞬态反射谱中表现出一个近一纳秒的缓慢弛豫过程,对应着由超导能隙的存在而引起的瓶颈效应。而在母体NaFeAs中,超快光谱主要体现出磁性相变的特征,随着温度的升高,在磁性相变温度(TM)附近,准粒子的弛豫过程明显变慢,预示着TM温度以下自旋密度波能隙的打开。最后,通过偏振型超快光谱的测量我们发现,在不同检测光偏振下的超快光谱特征具有显著的各向异性响应。分析瞬态激发后的非平衡态动力学行为我们得出,这种各向异性响应很可能来源于瞬态的电子向列性。通过准粒子与向列序的耦合,泵浦光直接激发了电子向列序,向列序中dxz和dyz的能带劈裂产生了各向异性的超快光谱响应。这种瞬态的各向异性响应被发现广泛存在于材料为四方相结构的区域,远大于静态向列相存在的温度和掺杂范围,而且母体加压的实验中也体现出瞬态电子向列性与静态向列相的区别,这些现象说明自旋序和轨道序在静态和瞬态的向列性中扮可能扮演着不同的角色。2、我们研究了铁基超导体KxFe2-ySe2样品的准粒子动力学。在超导态,我们发现准粒子的弛豫行为与功率密度有很大关系,当功率密度大于阈值30-50μJ/cm2时,超导相被完全蒸发。此外,温度依赖的准粒子动力学行为也很好地体现了超导相变的特征,通过拟合我们可以得到超导能隙的大小。在高温下,通过分析准粒子弛豫动力学和检测到的振荡行为,我们发现当温度升到超导相变温度以上,会出现逐渐占主导的慢过程,该慢过程一直增大直到160K附近,并表现出存在类似赝隙相的特征,同时,相干声学声子信号也在逐渐减小直至被完全抑制。我们采用轨道选择的Mott相变很好地阐释了高温下的准粒子动力学行为,说明了在铁基超导体当中电子关联性的重要性。本文的研究结果表明在铁磷族超导体的正常态中,存在着起源于轨道序的瞬态电子向列性,而在铁硫族超导体的正常态中,准粒子也表现出显著的电子关联性;这些现象对于进一步理解铁基超导体的超导机制具有重大的意义。
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