电力变压器绝缘纸无定形区氧化和水解的分子模拟研究

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随着我国特高压电网的快速发展,电力系统电压等级逐渐提高,对电力变压器的绝缘性能和抗老化性能提出了更高的要求。纤维素绝缘纸是电力变压器内最为重要的固体绝缘材料。在变压器的长期运行中,绝缘纸会受到电场、热场、水分、有机酸、氧气、机械力等多因素作用逐渐老化降解,机械和电气性能出现不可逆转的下降,进而威胁到电力变压器的安全运行。变压器内绝缘纸的老化机理是绝缘材料老化状态评估、寿命预测和改性提升抗老化性能的重要基础,所以研究绝缘纸的老化降解机理在工程电介质领域具有重要的学术价值和工程实用价值。氧化和水解是纤维素绝缘纸老化过程中的两个重要反应。在绝缘纸的老化初期,油纸中的各种氧化因子使绝缘纸中的活跃基团发生化学反应,生成氧化纤维素;在H+离子和水分子的协同作用下,纤维素链中的薄弱环节—糖苷键—可能发生断裂,导致聚合度下降,绝缘纸的机械性能变差。多年来,国内外学者对绝缘纸氧化和水解问题进行了广泛的实验研究,逐渐认识到氧化和水解在绝缘纸老化中的重要作用,但绝缘纸结构特性和化学反应涉及到物理、化学等多个学科,传统实验手段在微观研究中局限性明显。近几十年发展起来的计算机模拟技术为绝缘纸老化机理研究提供新的途径。本文利用分子动力学和量子化学方法,对绝缘纸氧化和水解相关的分子进行建模计算,充分考虑到温度、水分、酸和氧化剂等多种因素,研究了天然纤维素和氧化纤维素的化学反应活性及活性点,分析了氧化对纤维素无定形区结构和性能的影响,探究了各老化因子对纤维素水解的影响及其作用机理。论文取得的研究成果如下:1.利用量子化学方法研究了天然纤维素和氧化纤维素的化学反应活性及活性点。结果表明氧化使纤维素的稳定性下降,氧化产生的碳氧不饱和键和纤维素固有的伯羟基、仲羟基是纤维素最为活跃的位点,它们容易与老化因子反应。局部放电产物臭氧具有很强的氧化能力,它和双氧水一样较容易与纤维素分子反应;H+离子、水合氢离子与纤维素反应活性很高,催化反应能力强,它们容易获得电子,使得纤维素吡喃环发生破裂或糖苷键断裂,对绝缘纸结构稳定构成严重威胁。甲酸分子与水分子类似,反应能力较强,而铜离子的催化作用有限,影响较小。2.利用分子动力学方法研究了氧化对无定形区纤维素的密度、力学参数、氢键网络和玻璃转变温度的影响,发现根据氧化纤维素不同,密度出现了增加或减小,机械性能与氢键数存在显著的线性相关;纤维素轻度氧化生成6-羧基氧化纤维素,力学性能有改善,但深度氧化会破坏材料的机械性能;氧化使纤维素的玻璃转变温度降低,材料热性能变差。3.利用分子动力学研究了天然纤维素和四种氧化纤维素的水解,发现对于天然纤维素,水分和水合氢的增多利于水解进行,甲酸的存在并不能使水解势能差增大。氧化后的纤维素水解势能差绝对值变小,水解能力被削弱,这和实验吻合很好。甲酸、水分子、水合氢对它们水解趋势的影响各异。随着水分子的增多,纤维素分子链对于每个水分子的束缚降低,水解后体系对水分子、甲酸、水合氢束缚能力减弱,使自由水增多,化学结合水有减小,它们的扩散能力增强。反应产生的老化因子逐渐增多,而体系对它们的束缚能力越来越弱,游离的离子使得绝缘纸的水解反应逐步加速。
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