基于碳量子点的Au-Pd双金属纳米复合物的制备及其电催化性能研究

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随着现代社会经济的高速发展,传统化石燃料与环境保护之间的矛盾日益尖锐,潜在的能源短缺危机使得清洁高效新能源的研发迫在眉睫。燃料电池和氢能是近年来受到人们广泛关注的清洁绿色能源。其中,直接甲醇燃料电池(Direct methanol fuel cell,DMFC)具有能量密度高、操作简单、工作温度低、携带方便等优点,已成为未来能源存储和转换设备的有前途的候选者。同时在各种生产氢气的技术中,电解水制氢具有操作简单、技术成熟等诸多优点受到了研究者们的广泛关注。在DMFC和电解水制氢技术中,高效的催化剂的设计是关键。大量研究结果表明:贵金属铂和铂基催化剂是目前DMFC和电解水制氢技术中最有效的催化剂。然而,铂的高成本、低储量和低耐久性极大地阻碍了其大规模的商业应用。针对以上背景,本文做了以下三个方面的工作。(1)以氮掺杂碳量子点(Nitrogen-doped carbon quantum dots,N-CQDs)为基础,采用两步还原法合成了以Au纳米粒子为核,N-CQDs为中间层,Pd纳米粒子为壳的三层核壳结构(Core-shell)的金属复合纳米材料(Au@N-CQDs@Pd)。研究结果表明,N-CQDs对Pd纳米粒子具有良好的分散性能,对Core-shell结构的稳定性具有重要作用。同时由于该方法在合成过程中不需要使用任何表面活性剂和有机试剂,是一种绿色的合成方法。(2)在碱性介质中通过电化学技术研究了不同温度条件下合成的Au@N-CQDs@Pd对甲醇的电催化性能。通过与Au-Pd比较,发现N-CQDs的加入极大地提高了对甲醇的催化活性。20°C时合成的Au@N-CQDs@Pd由于暴露出较多的活性位点,在催化活性和抗CO中毒方面表现最好。(3)研究不同温度条件下合成的Au@N-CQDs@Pd电化学析氢性能。结果表明,20°C时合成的Au@N-CQDs@Pd具有较低的过电位、较小的塔菲尔斜率和优异的电化学耐久性。
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