介孔石墨相氮化碳的制备和光催化特性研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:guan243775020
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能源与环境问题,是人类文明演进过程中必须要面对的。伴随着科技的进步,经济的快速发展,人类命运的车轮滚滚向前,各种问题也暴露出来。一方面,煤炭、石油这些不可再生的能源被大量消耗,目前的储量不足以支撑人类的永续发展。另一方面,化石能源燃烧产生的二氧化碳等气体排放到空气中,在工业生产中产生的废水、废渣直接排放到环境中,造成了严重的环境问题。因此,寻求可靠的清洁能源以及有效处理污染物,已经成为亟待解决的重大问题。而光催化是有效利用太阳光一个重要手段,在在能源生产和环境清洁领域展现出了巨大的潜在应用价值。目前的催化剂主要是半导体,其中石墨相氮化碳作为一种结构稳定、带隙可调节、生物毒性低、成本低的半导体,引起了广泛的兴趣,但是比表面积低、光生载流子易复合的缺点也制约着光催化效率。针对以上问题,本论文主要研究内容分为三个方面:首先,采用热缩聚法成功合成了石墨相氮化碳,并通过调整制备温度得到了一系列不同光催化性能的氮化碳。并对石墨相氮化碳进行系统的表征,进而以光降解罗丹明B(RhB)为例,揭示了光催化性能与制备温度的关系,为下一步介孔氮化碳的研究工作奠定了基础。其次,通过引入硫酸铵作为气泡模板,成功合成了一系列具有较大比表面积的介孔石墨相氮化碳,比表面积提高了近19倍。以光降解RhB和对硝基苯酚(PNP)为例,揭示了光催化性能与材料形貌的关系。介孔石墨相氮化碳表现出了更加优异的光催化性能,这主要有以下几方面的原因:第一,介孔结构提供了更大的比表面积,这赋予了它更强的光吸收能力。第二,介孔石墨相氮化碳的多孔结构,使得光可以在其内部多次反射,进一步增强光吸收能力。第三,多孔结构可以提高载流子的分离率,使得更多的电子转移到催化剂表面,为完成下一步反应做好基础。最后,本论文成功利用热缩聚法制备了硫掺杂的介孔石墨相氮化碳,并对它进行了系统的表征。实验结果表明,在模拟太阳光的照射下,不同掺杂比例的氮化碳对RhB溶液的光降解效率均高于纯的氮化碳,在5 min时对RhB的降解率由54%提高到了74%。本论文合成方法可以扩展到在其他制备条件下,使用不同模板合成具有不同结构性质的介孔石墨相氮化碳材料,在环境净化(光降解)和太阳能转换(光解水、还原二氧化碳等)方面具有巨大的潜在应用前景。
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