化石燃料的日益枯竭、全球能源需求的不断增长、环境问题日益加剧等,使得开发诸如氢能、燃料电池和金属-空气电池等下一代高容量、低成本、可持续的环保能源储存和转换技术就显得极为重要和紧迫。电化学能量储存和转换技术可以通过水分解发生析氢反应（HER）和析氧反应（OER）制备氢气和氧气,从而实现能源存储;另一方面,在燃料电池或金属-空气电池中,发生氢气氧化反应（HOR）和氧气还原反应（ORR）,从而实现能源转换。贵金属催化剂在提升能源储存和转换效率方面起着至关重要的作用,然而它们资源稀缺、价格昂贵等诸多缺点严重阻碍了相关技术的大规模商业化应用。因此,开发低成本、高活性、高稳定性的催化剂就成为多年来困扰学术界和工业界的一个关键问题。毫无疑问,单原子催化（SACs）为解决以上问题提供了一种新思路。本论文以高效、快速筛选高活性的单功能及多功能单原子催化剂,并通过改善单个活性位点的催化活性和提高活性位点数量等方式进一步提升整体催化活性为主要目标。首先,以石墨型氮化碳（g-C3N4）二维材料作为载体来限域过渡金属单原子（TM@g-C3N4）,从而实现稳定的SACs,并用一氧化碳氧化反应（COR）作为催化探针反应进行催化性能研究。其次,我们探索了TM@g-C3N4催化ORR/OER的单功能及双功能性能,筛选出最佳ORR/OER双功能SACs,并通过构造缺陷的方式进一步提高其催化活性。紧接着,我们又将催化剂载体从g-C3N4扩展到?型石墨炔（GY）,从而形成新的SACs（TM@GY）,并将它的应用从简单的单功能SACs进一步扩展到同时适用ORR/OER/HER/HOR四个重要催化反应的多功能SACs。最后,基于前面的研究结果,我们设计出具有高覆盖度金属原子活性位点的二维材料新家族2D-M2C12,并以其中的新型半金属二维磁材料2D-Fe2C12为例子用COR探针反应测试该新材料的本征催化活性,以确保单位点催化活性提升的同时,活性位点数量也尽可能得到提升。本文主要研究成果如下:（1）研究了TM@g-C3N4单原子催化剂的稳定性;用催化探针反应（COR）筛选出Cr@g-C3N4和Mn@g-C3N4两种具有高活性的室温COR催化剂;揭示了过渡金属在催化反应中作为活性位点并起到电荷传输的作用。（2）在系统研究TM@g-C3N4作为ORR/OER的SACs的基础上,我们找到了一个单一并可靠的本征活性描述符φ来表征ORR/OER的催化活性;提出了减少N配位数的方案来进一步提升催化活性;筛选出Ag@g-C3N4和Rh@g-C3N4-δ等具有比ORR/OER基准催化剂更优异催化活性的双功能催化剂;机理分析表明,高活性来自于TM和g-C3N4的协同作用。（3）TM@GY作为多功能SACs的研究表明:GY限域Fe、Ir、Co、Rh、Cu、Ni、Pd、Pt等原子表现出ORR/OER单功能/双功能SACs的巨大潜力;GY限域Sc、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Y、Zr等原子表现出HER/HOR单功能/双功能SACs的潜力;Fe@GY、Ru@GY和Co@GY是潜在的ORR/OER/HER/HOR多功能SACs,其中Co@GY表现出最优异的多功能催化活性。（4）我们提出了筛选多功能SACs的三步策略:（i）排除放射性/有毒过渡金属元素;（ii）通过稳定性、活性等指标来筛选单功能SACs;（iii）从单功能SACs中进一步筛选多功能SACs。（5）通过GY与金属原子自组装晶格重构,我们成功设计了具有非常高金属覆盖度和丰富电子特性的2D-M2C12二维材料新家族（包含金属、半金属、半导体）。特别是该家族成员中的新型磁性半金属二维材料2D-Fe2C12在700K的高温环境下依然稳定存在。通过COR催化探针反应,我们发现2D-Fe2C12具有优异的本征催化活性。这一新型二维材料的成功预测为后续SACs以及自旋电子器件等研究提供了新思路。