传统甲烷化工艺因大量循环工艺气导致能耗高,采用绝热甲烷化过程副产水蒸汽取代循环工艺气控温的无循环甲烷化工艺,可节约循环工艺气压缩所需的能耗。本文通过热力学模拟研究了无循环甲烷化工艺的相关工艺条件,通过实验重点研究了高汽气比条件下的甲烷化催化剂配方,包括载体、活性组分、助剂以及催化剂制备方法等。热力学模拟结果表明,汽气比为1.0时,可控制高温段出口温度为650℃左右,为合适的汽气比。对于催化剂,因甲烷化反应生成大量水蒸汽,无论工艺过程中是否加入水蒸汽,热力学上均会在一定程度上造成活性组分Ni的氧化和载体氧化铝的水合。提高载体的焙烧温度,采用浸渍法制备催化剂,可以有效抑制载体水合。经筛选,载体LZ2经T℃焙烧后,为θ-Al2O3,甲烷化活性优良;所制备的催化剂的活性随NiO负载量增加而升高,但大于20 wt.%后不再进一步提高。且NiO负载量过高易造成反应时催化剂上的Ni晶粒增大,容易导致积碳,催化剂焙烧温度为t+100℃时,其活性较高。考察了Mg、Mn、M和X四个助剂对催化剂活性、选择性、稳定性以及抗积碳性能的影响。NiO存在形态主要有α-NiO、β1-NiO、β2-NiO和镍铝尖晶石四种,其中β1-NiO和β2-NiO对活性贡献较大,β2-NiO含量的增加有利于催化剂的稳定性的增强。助剂X对催化剂的甲烷化活性和高温稳定性均有较大的提高作用,是较好的甲烷化助剂,其中Ni:X为5时最优,制备的催化剂为PX-2。此催化剂既可满足高汽气比、高温甲烷化反应,又可满足高汽气比补充甲烷化反应,以及无水蒸汽的补充甲烷化反应,且可低温(550℃)还原,经100 h稳定性试验,各温度下活性均不降低,且能有效抑制积碳,具有工业应用前景。