有机-无机杂化钙钛矿材料具有优越的光电性能,在高性能功能器件等领域展现出广阔的应用前景,如太阳能电池、发光二极管（LED）和光电探测器等。其中,二维有机-无机杂化钙钛矿材料由于其独特的量子阱结构,相比于三维钙钛矿材料具有更大的激子结合能、更高的可调节性和更好的稳定性,在下一代光电技术的发展中将具有巨大的应用潜能。此外,二维有机-无机杂化钙钛矿材料中新颖的光物理现象也引起了人们的广泛关注,如自旋选择性斯塔克效应和激光冷却等。尽管二维钙钛矿具有巨大优势,但其中严重的陷阱态仍然极大的限制了二维钙钛矿材料在光电器件中的实际应用,并且对二维钙钛矿材料中光辐射特性和动力学过程的研究也有待深入。本文利用反溶剂蒸汽辅助结晶法制备了大尺寸、高质量的二维有机-无机杂化钙钛矿单晶薄膜,并基于共聚焦微区显微系统等光学平台对其光辐射特性及超快动力学过程进行了系统研究。本论文主要围绕以下几个方面的研究展开:（1）研究了不同光照环境对制备的二维有机-无机杂化钙钛矿材料的晶体质量以及其光电特性的影响。我们在黑暗、白光、紫外光三种不同光照条件下制备了（PEA）2PbI4单晶薄膜,随后对它们的晶体质量和光电特性进行测试。发现紫外光照射下生长的（PEA）2PbI4单晶薄膜的荧光发射强度相比黑暗条件提高了～3.1倍,且其中缺陷辅助的复合占比也大大降低。并且在功能应用方面,基于（PEA）2PbI4单晶薄膜的光电探测器的光电响应（I-V曲线）、光谱响应率、光开光特性、瞬态光电流响应、频率响应、探测率以及噪声功率密度等性质都在紫外光照条件下得到了极大的优化。以上实验结果证明紫外光可以方便且有效地提高（PEA）2PbI4单晶薄膜的结晶质量,使晶体中的缺陷大大减少,进而优化基于（PEA）2PbI4单晶薄膜的光电子器件的性能。这项工作为改善二维钙钛矿材料的结晶质量和光电特性提供了新方法。（2）探索了二维有机-无机杂化钙钛矿材料在激光照射下,发生的光-物质相互作用。我们发现在连续的双光子激发下,（PEA）2PbI4薄片的双光子荧光强度随着时间而增强,逐渐达到初始光强的～3.7倍,且荧光寿命也从初始的2.17 ns延长至2.93 ns,表明其缺陷在激光照射下逐渐减少。通过测试（PEA）2PbI4薄片的元素分布和监控其在不同气氛下荧光强度的演化,我们证明了（PEA）2PbI4薄片的荧光增强是由空气中的氧气引起的。随后通过进一步研究和分析,提出了光诱导氧气扩散钝化二维钙钛矿材料缺陷的模型,揭示了激光照射下二维有机-无机杂化钙钛矿中光-物质相互作用的超快动力学过程和物理机制。此外,我们还证明了此缺陷钝化过程可以在平面内扩散超过10μm且具有良好的可逆性。本工作所提出的光诱导氧气扩散钝化缺陷模型对于二维有机-无机杂化钙钛矿材料普遍适用,揭示了空气中二维钙钛矿材料光-物质相互作用的物理机制,为改善二维钙钛矿材料的光辐射特性、制备高性能二维钙钛矿光电功能器件奠定理论和实验基础。（3）研究了钙钛矿异质结构中的能量转移过程。我们通过显微镜定向转移的方法,制备了高质量的（PEA）2PbI4/MAPbBr3钙钛矿异质结。对钙钛矿异质结的光学测试表明,在800 nm的双光子激发下,异质结区域的荧光发射几乎全部来自于MAPbBr3单晶薄膜,并且其荧光强度约为纯MAPbBr3单晶薄膜的6.5倍,而来自于（PEA）2PbI4薄片的荧光几乎完全猝灭。我们证明了这是由于MAPbBr3单晶薄膜的吸收峰与（PEA）2PbI4薄片的发射峰大范围重合,从而发生了能量转移。通过进一步的研究发现,（PEA）2PbI4/MAPbBr3异质结中的能量转移发生在超快的时间尺度上（～50 ps）,且能量转移效率接近100%。此外,（PEA）2PbI4/MAPbBr3异质结中的能量转移过程非常依赖于样品的厚度以及激发光源的波长。这项工作揭示了钙钛矿异质结构中的层间相互作用,并且钙钛矿异质结构中超快、高效的能量转移将在高性能光电器件领域中具有巨大的应用潜力。