Pd基双金属/C3N4复合催化剂的制备及其催化还原硝酸根性能研究

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随着人类数量的急剧增长和经济的迅猛发展,人类生活所产生的含氮污水和工业生产产生的含氮废水的大量排放造成水资源中硝酸盐污染的问题迫在眉睫。然而,由于硝酸根稳定的化学性质,需要对其进行人为处理。为此,人们迫切需要开发出一种在短时间内去除大量硝酸盐并且不造成水体二次污染的水中硝酸盐去除技术。催化还原法是一种新型的去除水体中硝酸盐的实验方法,具有处理速度快、反应更容易生成气态含氮物、处理方法简便且所需能量少等特点,被研究人员判断为当下最具有开发前景的去除水中硝酸盐的方法。本文主要采取制备Pd基复合催化剂来催化还原水中硝酸钠来研究水中硝酸盐的去除技术,考察了g-C3N4、AgPd/g-C3N4以及CuPd/g-C3N4光催化还原硝酸盐的效果,希望可以通过实验探索,为硝酸盐的去除提供更多的经验和方法。首先,为了降低复合催化剂的制备成本,选择在复合物中加入Cu,合成CuPd合金纳米颗粒。先用高温液相还原法制备了不同粒径大小的CuPd纳米材料,通过超声负载或渗透负载的方式将CuPd NPs均匀负载到g-C3N4载体上。接着改变了复合金属的制备方法,采用一锅法制备了CuPd纳米线,并通过渗透法负载到载体g-C3N4上,形成CuPd/g-C3N4复合催化剂。通过改变光源的类型,还原剂的类型和油相合成酸处理的方法,研究了复合催化剂CuPd/g-C3N4的催化活性。研究结果显示,在400 W金卤灯照射下,CuPd/g-C3N4复合催化剂对还原硝酸根反应展现出了优异的催化反应选择性和反应活性,硝酸根的去除率最高到达了71.02%。其次,采用一锅法合成了AgPd合金纳米线,接着采用渗透法制备了纳米复合催化剂AgPd/g-C3N4。重点研究了改变前驱体Ag、Pd的配比合成的不同AgPd纳米线和改变载体g-C3N4的C、N配比及载体g-C3N4的质量对催化反应活性的影响,并对AgPd、g-C3N4和AgPd/g-C3N4进行了XRD、TEM、ICP及EDS等分析表征。通过比较所制备复合物的催化性能,从中筛选出催化反应速率最高、对N2的转化率也最高的复合催化剂。通过研究发现,含氮盐的去除率最高值为87.35%,且催化生成N2的选择性高达99%。与现阶段的其它催化还原水中硝酸根的催化剂相比,AgPd/g-C3N4复合催化剂不需要向水中添加空穴捕捉剂就可以展现出与其相当的高催化活性,并且从反应开始就避免了添加还原剂造成水体污染的可能性,是一种绿色环保的高效催化剂。
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