固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种具有发展前途的绿色能源转换装置。按照传输的离子种类不同,SOFC主要划分为质子传导的SOFC（P-SOFC）和氧离子传导的SOFC（O-SOFC）。考虑到节约经济成本和防止材料在高温下的降解,使得SOFC在中间温度（500-800℃）下的应用受到人们的青睐。然而,降低温度会严重阻碍材料的某些性能,例如P-SOFC中电解质的质子传输性能、O-SOFC中阴极的氧还原反应（ORR）性能。本文通过密度泛函理论的计算方法对P-SOFC中电解质和O-SOFC中阴极材料做了以下研究:（1）Y和Nd共掺BaCeO3中质子稳定性和传输的研究:通过第一性原理计算,研究了Y和Nd共掺BaCeO3（BCYN）的体相和表面中质子稳定性和传输的性质,特别是Nd偏析的影响。由于掺杂的BaCeO3结构在质子传导的工作温度下一直不清楚,我们总结了最新的实验结果,并首次计算了不对称的BCYN结构。结果表明,与Y相比,Nd掺杂促进了氧空位的形成,但降低了质子稳定性。我们的计算也为实验中掺杂的BaCeO3的晶界形成空间电荷层提供了可能的解释。与BCYN中稳定的Y不同,Nd很容易偏析,这可以促进质子的水合以及表面附近的传输。此外,晶界处的Nd偏析有利于质子在晶粒间的传输。（2）表面应变和共掺杂效应对Sm和Y共掺BaCeO3的研究:虽然调节表面应变对于提高质子传导材料的性能很有希望,但还不成熟,而且还没有找到明确的规律。本文研究了P-SOFC中Sm和Y共掺杂BaCeO3（BCYS）的表面应变和共掺杂对掺杂剂偏析、水合反应和质子传输的影响。我们发现,尽管掺杂剂偏析趋势随着表面应变从-2%到2%的增加而减小,这意味着较大的拉伸应变有利于提高结构稳定性,但BCYS表面附近的氧空位形成能和质子结合能不会随表面应变单调变化。我们发现氢吸附前的氧原子的周围电子数越少,质子越稳定。值得注意的是,1%的拉伸应变最有利于提高表面水合程度和质子传输,这有助于削弱表面正电荷累积形成的空间电荷层的负面影响。Sm和Y的搭配具有协同效应,即Sm促进氧空位的形成,而Y促进水合反应。此外,Sm和Y的引入几乎不改变BCYS的导电性,这对P-SOFC的开路电压有利。（3）Nd和Y共掺BaZrO3中水合反应和质子传导的研究:通过第一性原理计算研究了Nd和Y共掺杂BaZrO3（BZNY）的表面和体相中水合反应和质子传输的性质。Nd和Y对BaZrO3中氧空位的影响与BaCeO3中的相反,这使我们摆脱了传统的误解,即掺杂离子半径越大,越容易形成氧空位的误解。我们还可以从计算中推断,水合反应与氧空位的形成呈现负相关的关系。氧空位和质子都有在BZNY表面聚集的趋势,这有助于促进表面水合反应。值得注意的是,Nd和Y减少了表面附近各层之间的质子稳定性差异,因此促进了质子传输。出乎意料的是,Y3+（0.900（?））比Nd3+（0.983（?））更有可能在BZNY中偏析,这颠覆了我们的传统观点,即半径较大的掺杂离子更容易偏析的误区。此外,对于质子通过晶界的传输,Nd和Y的偏析在BZNY中也有有益的影响。（4）研究（Nd,Sr）2CoO4/（Nd,Sr）CoO3和（Nd,Sr）3Co2O7/（Nd,Sr）CoO3异质结的ORR性能:相比于Ruddlesden-Popper（R-P）氧化物（Nd,Sr）2CoO4(NSC214)或钙钛矿（Nd,Sr）CoO3(NSC113),这两种材料组成的异质结使ORR性能提高了2～3个数量级。然而,增强机制仍不清楚。尽管之前分别计算异质结的两个组成部分的研究有意义,但无法准确描述ORR过程。此外,据我们所知,由双层R-P氧化物和钙钛矿组成的异质结尚未报道,如（Nd,Sr）3Co2O7(NSC327)/NSC113。因此,我们首次计算了完整的NSC214/NSC113和NSC327/NSC113异质结的ORR过程。结果表明,NSC214/NSC113和NSC327/NSC113异质结上ORR性能的增强主要有两个因素:（1）与NSC113、NSC214或NSC327相比,吸附在NSC214/NSC113或NSC327/NSC113上的氧会获得更多的电子,进而促进氧吸附。（2）异质界面上的原子层被证实以岩盐层的形式排列,并且异质界面中原子层间距比R-P结构中的更大,进而促进间隙氧的进入,这意味着在异质界面处形成了一条间隙氧的高速传输通道。总的来说,计算得到NSC214/NSC113在500℃下的ORR性能是NSC113的1.2×10~2～9.4×10~2倍,这与实验结果一致。另外,预测的NSC327/NSC113的ORR性能是NSC214/NSC113的3.4倍,这意味着双层R-P氧化物/钙钛矿异质结可能比单层R-P氧化物/钙钛矿异质结具有更好的ORR性能。