复杂体系量子动力学理论方法的发展和应用一直是学术界研究的热点和难点之一，尤其是近年来发展起来的有机半导体器件中电荷及能量转移对该领域的理论方法提出了新挑战。该类体系中强的电声耦合作用和载流子相干运动，使得较成熟的相干能带理论和局域蛙跳模型均无法直接应用，导致人们对载流子迁移机理的理解还存在争议。因此，本论文针对有机半导体载流子迁移机理这一问题，发展了一种新的波包扩散方法，尝试将载流子能带和蛙跳传输统一起来解释其运动规律，并结合电子结构计算预测真实分子体系中的载流子运动和迁移率。论文主要内容如下:　　首先，我们把核运动对分子单元的能量（位能）和分子间电子耦合强度的效果作为实数随机涨落，发展了含时波包扩散的新方法。数值模拟揭示该方法在研究对称体系中载流子动力学时，能够得到与严格量子力学方法较一致的结果，同时可以观测到载流子迁移率从能带到蛙跳模型转变的过程。更重要的是数值计算的有效性，使得该方法可以扩展到具有纳米尺度的量子体系中。　　然后，结合电子结构计算，我们将含时波包扩散方法应用于理论预测芴二聚体的三重激发态能量转移动力学和并苯醌衍生物同分异构体晶体的电荷迁移率两个具体有机分子中。在能量转移体系中，我们发现分子位能的波动会较大程度地增加两个芴分子间的能量转移速率，而电子耦合强度涨落的加入将导致能量转移速率有所减小。而对晶体电荷迁移率的理论预测表明:尽管载流子呈现能带传输机制，但其机理仍然满足蛙跳模型，原因来自于核运动的隧穿效应而非电荷的相干运动。　　尽管发展的含时波包扩散模型具有很多优点，但该方法在描述具有给体-受体的有机光电器件（非对称体系）中载流子运动时，与混合的量子-经典动力学方法一样，不能满足精细平衡原理。因此，我们进一步将核运动考虑为复数随机涨落，拓展了含时波包方法，发现载流子动力学可以通过有限温度下的非马尔可夫随机薛定谔方程获得。用于描述非对称自旋-玻色子模型和真实Fenna-Matthews-Olson体系中载流子运动的结果表明改进的含时波包方法可以准确预测其动力学过程，而其中的非马尔可夫效应和复数随机力都是保证满足精细平衡原理的必要条件。我们进一步的工作是将该方法推广到具体应用中。